Published August 23, 2023
| Version v1
Publication
<tt>koopmans</tt>: An Open-Source Package for Accurately and Efficiently Predicting Spectral Properties with Koopmans Functionals
Creators
- 1. École Polytechnique Fédérale de Lausanne
- 2. Paul Scherrer Institute
- 3. Phenikaa University
- 4. Phenikaa (Vietnam)
- 5. Istituto Nanoscienze
- 6. Pennsylvania State University
Description
Over the past decade we have developed Koopmans functionals, a computationally efficient approach for predicting spectral properties with an orbital-density-dependent functional framework. These functionals impose a generalized piecewise linearity condition to the entire electronic manifold, ensuring that orbital energies match the corresponding electron removal/addition energy differences (in contrast to semilocal DFT, where a mismatch between the two lies at the heart of the band gap problem and, more generally, the unreliability of Kohn-Sham orbital energies). This strategy has proven to be very powerful, yielding molecular orbital energies and solid-state band structures with comparable accuracy to many-body perturbation theory but at greatly reduced computational cost while preserving a functional formulation. This paper reviews the theory of Koopmans functionals, discusses the algorithms necessary for their implementation, and introduces koopmans, an open-source package that contains all of the code and workflows needed to perform Koopmans functional calculations and obtain reliable spectral properties of molecules and materials.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
على مدى العقد الماضي، قمنا بتطوير وظائف Koopmans، وهو نهج فعال حسابيًا للتنبؤ بالخصائص الطيفية مع إطار وظيفي يعتمد على الكثافة المدارية. تفرض هذه الوظائف حالة خطية جزئية معممة على المشعب الإلكتروني بأكمله، مما يضمن تطابق الطاقات المدارية مع اختلافات طاقة إزالة/إضافة الإلكترون المقابلة (على النقيض من DFT شبه المحلي، حيث يكمن عدم التطابق بين الاثنين في قلب مشكلة فجوة النطاق، وبشكل أعم، عدم موثوقية الطاقات المدارية Kohn - Sham). أثبتت هذه الاستراتيجية أنها قوية للغاية، حيث تنتج طاقات مدارية جزيئية وهياكل نطاق الحالة الصلبة بدقة مماثلة لنظرية اضطراب العديد من الأجسام ولكن بتكلفة حسابية منخفضة إلى حد كبير مع الحفاظ على تركيبة وظيفية. تستعرض هذه الورقة نظرية وظائف Koopmans، وتناقش الخوارزميات اللازمة لتنفيذها، وتقدم koopmans، وهي حزمة مفتوحة المصدر تحتوي على جميع التعليمات البرمجية وسير العمل اللازم لإجراء الحسابات الوظيفية لـ Koopmans والحصول على خصائص طيفية موثوقة للجزيئات والمواد.Translated Description (French)
Au cours de la dernière décennie, nous avons développé les fonctions de Koopmans, une approche efficace sur le plan informatique pour prédire les propriétés spectrales avec un cadre fonctionnel dépendant de la densité orbitale. Ces fonctions imposent une condition de linéarité généralisée par morceaux à l'ensemble de la variété électronique, garantissant que les énergies orbitales correspondent aux différences d'énergie d'élimination/addition d'électrons correspondantes (contrairement à la DFT semi-locale, où un décalage entre les deux se trouve au cœur du problème de la bande interdite et, plus généralement, du manque de fiabilité des énergies orbitales de Kohn-Sham). Cette stratégie s'est avérée très puissante, produisant des énergies orbitales moléculaires et des structures de bandes à l'état solide avec une précision comparable à la théorie de la perturbation à plusieurs corps, mais à un coût de calcul considérablement réduit tout en préservant une formulation fonctionnelle. Cet article passe en revue la théorie des fonctions de Koopmans, discute des algorithmes nécessaires à leur mise en œuvre et présente koopmans, un package open source qui contient tout le code et les flux de travail nécessaires pour effectuer des calculs fonctionnels de Koopmans et obtenir des propriétés spectrales fiables des molécules et des matériaux.Translated Description (Spanish)
Durante la última década hemos desarrollado los funcionales de Koopmans, un enfoque computacionalmente eficiente para predecir propiedades espectrales con un marco funcional dependiente de la densidad orbital. Estos funcionales imponen una condición de linealidad por partes generalizada a todo el colector electrónico, asegurando que las energías orbitales coincidan con las correspondientes diferencias de energía de eliminación/adición de electrones (en contraste con la DFT semilocal, donde un desajuste entre los dos se encuentra en el corazón del problema de la brecha de banda y, más en general, la falta de fiabilidad de las energías orbitales de Kohn-Sham). Esta estrategia ha demostrado ser muy poderosa, produciendo energías orbitales moleculares y estructuras de banda de estado sólido con una precisión comparable a la teoría de la perturbación de muchos cuerpos, pero a un costo computacional muy reducido al tiempo que conserva una formulación funcional. Este documento revisa la teoría de los funcionales de Koopmans, analiza los algoritmos necesarios para su implementación e introduce koopmans, un paquete de código abierto que contiene todo el código y los flujos de trabajo necesarios para realizar cálculos funcionales de Koopmans y obtener propiedades espectrales confiables de moléculas y materiales.Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- <tt>koopmans</tt>: حزمة مفتوحة المصدر للتنبؤ بدقة وكفاءة بالخصائص الطيفية مع وظائف Koopmans
- Translated title (French)
- <tt>koopmans</tt> : un package open source pour prédire avec précision et efficacité les propriétés spectrales avec les fonctions de Koopmans
- Translated title (Spanish)
- <tt>koopmans</tt>: un paquete de código abierto para predecir con precisión y eficacia las propiedades espectrales con funciones de Koopmans
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4386083630
- DOI
- 10.1021/acs.jctc.3c00652
References
- https://openalex.org/W1550186202
- https://openalex.org/W1571012478
- https://openalex.org/W1909109164
- https://openalex.org/W1966156734
- https://openalex.org/W1970697506
- https://openalex.org/W1971462019
- https://openalex.org/W1973715465
- https://openalex.org/W1983498582
- https://openalex.org/W1986203666
- https://openalex.org/W1986892587
- https://openalex.org/W1995070176
- https://openalex.org/W2001110395
- https://openalex.org/W2004354241
- https://openalex.org/W2004630392
- https://openalex.org/W2006499645
- https://openalex.org/W2011327487
- https://openalex.org/W2014094922
- https://openalex.org/W2017518615
- https://openalex.org/W2018515876
- https://openalex.org/W2019321155
- https://openalex.org/W2023390323
- https://openalex.org/W2028879953
- https://openalex.org/W2030976617
- https://openalex.org/W2040262901
- https://openalex.org/W2042278847
- https://openalex.org/W2042490355
- https://openalex.org/W2042938036
- https://openalex.org/W2043691039
- https://openalex.org/W2051577246
- https://openalex.org/W2058014257
- https://openalex.org/W2058094554
- https://openalex.org/W2059850674
- https://openalex.org/W2062218516
- https://openalex.org/W2066481445
- https://openalex.org/W2070378371
- https://openalex.org/W2072808339
- https://openalex.org/W2077391932
- https://openalex.org/W2079126814
- https://openalex.org/W2084832230
- https://openalex.org/W2086458318
- https://openalex.org/W2086781268
- https://openalex.org/W2087298662
- https://openalex.org/W2094298973
- https://openalex.org/W2120145199
- https://openalex.org/W2131916220
- https://openalex.org/W2138522514
- https://openalex.org/W2139624943
- https://openalex.org/W2160072131
- https://openalex.org/W2230728100
- https://openalex.org/W2257722334
- https://openalex.org/W2292646695
- https://openalex.org/W2320047227
- https://openalex.org/W2320378306
- https://openalex.org/W2323921122
- https://openalex.org/W2327467492
- https://openalex.org/W2344412583
- https://openalex.org/W2348218673
- https://openalex.org/W2402722198
- https://openalex.org/W2491816503
- https://openalex.org/W2521494112
- https://openalex.org/W2529834696
- https://openalex.org/W2727361566
- https://openalex.org/W2767044503
- https://openalex.org/W2791389357
- https://openalex.org/W2884125284
- https://openalex.org/W2895222650
- https://openalex.org/W2962754086
- https://openalex.org/W2964279919
- https://openalex.org/W2996064907
- https://openalex.org/W3003591863
- https://openalex.org/W3084164197
- https://openalex.org/W3101095095
- https://openalex.org/W3102157866
- https://openalex.org/W3103734611
- https://openalex.org/W3104543849
- https://openalex.org/W3107462404
- https://openalex.org/W3111223743
- https://openalex.org/W3111472599
- https://openalex.org/W3123778788
- https://openalex.org/W3164805225
- https://openalex.org/W3168575510
- https://openalex.org/W3211610157
- https://openalex.org/W3213137760
- https://openalex.org/W3217528490
- https://openalex.org/W4200178463
- https://openalex.org/W4200371263
- https://openalex.org/W4229499352
- https://openalex.org/W4281254746
- https://openalex.org/W4289766574
- https://openalex.org/W4327525620
- https://openalex.org/W4360611598
- https://openalex.org/W4377103706
- https://openalex.org/W4379261237