Published February 27, 2024
| Version v1
Publication
Open
Cellulose–Callose Hydrogels: Computational Exploration of Their Nanostructure and Mechanical Properties
Creators
- 1. University of Leeds
- 2. University College Dublin
- 3. Instituto de Hortofruticultura Subtropical y Mediterránea "La Mayora"
- 4. Universidad de Málaga
- 5. Mansoura University
Description
Polysaccharides play a crucial role in virtually all living systems. They also represent the biocompatible and fully sustainable component of a variety of nanoparticles, which are of increasing interest in biomedicine, food processing, cosmetics, and structural reinforcement of polymeric materials. The computational modeling of complex polysaccharide phases will assist in understanding the properties and behavior of all these systems. In this paper, structural, bonding, and mechanical properties of 10 wt % cellulose-callose hydrogels (β-glucans coexisting in plant cell walls) were investigated by atomistic simulations. Systems of this kind have recently been introduced in experiments revealing unexpected interactions between the polysaccharides. Starting from initial configurations inspired by X-ray diffraction data, atomistic models made of ∼1.6 × 106 atoms provide a qualitatively consistent view of these hydrogels, displaying stability, homogeneity, connectivity, and elastic properties beyond those of a liquid suspension. The simulation shows that the relatively homogeneous distribution of saccharide nanofibers and chains in water is not due to the solubility of cellulose and callose, but to the formation of a number of cross-links among the various sample components. The broad distribution of strength and elasticity among the links implies a degree of anharmonicity and irreversible deformation already evident at low external load. Besides the qualitative agreement with experimental observations, the simulation results display also quantitative disagreements in the estimation of elastic coefficients, such as the Young's modulus, that require further investigation. Complementary simulations of dense cellulose-callose mixtures (no hydrogels) highlight the role of callose in smoothing the contact surface of different nanofibers forming larger bundles. Cellulose-callose structures in these systems displayed an enhanced water uptake and delayed dye release when compared to cellulose alone, highlighting potential new applications as drug delivery scaffolds. The simulation trajectories provide a tuning and testing ground for the development of coarse-grained models that are required for the large scale investigation of mechanical properties of cellulose and callose mixtures in a watery environment.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
تلعب السكريات المتعددة دورًا حاسمًا في جميع الأنظمة الحية تقريبًا. كما أنها تمثل المكون المتوافق حيوياً والمستدام بالكامل لمجموعة متنوعة من الجسيمات النانوية، والتي تحظى باهتمام متزايد في الطب الحيوي، وتجهيز الأغذية، ومستحضرات التجميل، والتعزيز الهيكلي للمواد البوليمرية. ستساعد النمذجة الحسابية لمراحل عديد السكاريد المعقدة في فهم خصائص وسلوك جميع هذه الأنظمة. في هذه الورقة، تم التحقيق في الخواص الهيكلية والترابطية والميكانيكية لـ 10 ٪ بالوزن من الهلاميات المائية السليلوزية (تتواجد β - glucans في جدران الخلايا النباتية) من خلال المحاكاة الذرية. تم إدخال أنظمة من هذا النوع مؤخرًا في تجارب تكشف عن تفاعلات غير متوقعة بين السكريات. بدءًا من التكوينات الأولية المستوحاة من بيانات حيود الأشعة السينية، توفر النماذج الذرية المصنوعة من 1.6 × 106 ذرة رؤية متسقة نوعيًا لهذه الهلاميات المائية، مما يعرض الاستقرار والتجانس والاتصال والخصائص المرنة التي تتجاوز خصائص المعلق السائل. تظهر المحاكاة أن التوزيع المتجانس نسبيًا للألياف النانوية للسكاريد والسلاسل في الماء لا يرجع إلى ذوبان السليلوز والكالوز، ولكن إلى تكوين عدد من الروابط المتقاطعة بين مكونات العينة المختلفة. يشير التوزيع الواسع للقوة والمرونة بين الروابط إلى درجة من عدم التوافق والتشوه الذي لا رجعة فيه الواضح بالفعل عند الحمل الخارجي المنخفض. إلى جانب الاتفاق النوعي مع الملاحظات التجريبية، تعرض نتائج المحاكاة أيضًا خلافات كمية في تقدير معاملات المرونة، مثل معامل يونغ، التي تتطلب مزيدًا من التحقيق. تسلط عمليات المحاكاة التكميلية لمخاليط السليلوز والكالوز الكثيفة (بدون هلام مائي) الضوء على دور الكالوز في تنعيم سطح التلامس للألياف النانوية المختلفة التي تشكل حزمًا أكبر. أظهرت هياكل كالوز السليلوز في هذه الأنظمة امتصاصًا محسنًا للمياه وتأخرًا في إطلاق الصبغة عند مقارنتها بالسليلوز وحده، مما يسلط الضوء على التطبيقات الجديدة المحتملة كسقالات لتوصيل الأدوية. توفر مسارات المحاكاة أرضية موالفة واختبار لتطوير نماذج الحبيبات الخشنة المطلوبة للتحقيق على نطاق واسع في الخواص الميكانيكية لمخاليط السليلوز والكالوز في بيئة مائية.Translated Description (French)
Les polysaccharides jouent un rôle crucial dans pratiquement tous les systèmes vivants. Ils représentent également le composant biocompatible et entièrement durable d'une variété de nanoparticules, qui présentent un intérêt croissant pour la biomédecine, la transformation des aliments, les cosmétiques et le renforcement structurel des matériaux polymères. La modélisation informatique des phases polysaccharidiques complexes aidera à comprendre les propriétés et le comportement de tous ces systèmes. Dans cet article, les propriétés structurelles, de liaison et mécaniques de 10 % en poids d'hydrogels cellulose-callose (β-glucanes coexistant dans les parois des cellules végétales) ont été étudiées par des simulations atomistiques. Des systèmes de ce type ont récemment été introduits dans des expériences révélant des interactions inattendues entre les polysaccharides. À partir de configurations initiales inspirées par les données de diffraction des rayons X, les modèles atomistiques composés d'environ1,6 × 106 atomes fournissent une vue qualitativement cohérente de ces hydrogels, affichant la stabilité, l'homogénéité, la connectivité et les propriétés élastiques au-delà de celles d'une suspension liquide. La simulation montre que la distribution relativement homogène des nanofibres et des chaînes de saccharides dans l'eau n'est pas due à la solubilité de la cellulose et du callose, mais à la formation d'un certain nombre de réticulations entre les divers composants de l'échantillon. La large répartition de la résistance et de l'élasticité entre les maillons implique un degré d'anharmonicité et une déformation irréversible déjà évidente à faible charge externe. Outre l'accord qualitatif avec les observations expérimentales, les résultats de la simulation présentent également des désaccords quantitatifs dans l'estimation des coefficients élastiques, tels que le module de Young, qui nécessitent une étude plus approfondie. Des simulations complémentaires de mélanges denses cellulose-callose (pas d'hydrogels) mettent en évidence le rôle du callose dans le lissage de la surface de contact de différentes nanofibres formant des faisceaux plus importants. Les structures cellulosiques-calloses de ces systèmes présentaient une absorption d'eau améliorée et une libération de colorant retardée par rapport à la cellulose seule, mettant en évidence de nouvelles applications potentielles en tant qu'échafaudages d'administration de médicaments. Les trajectoires de simulation fournissent un terrain d'accord et d'essai pour le développement de modèles à grains grossiers nécessaires à l'étude à grande échelle des propriétés mécaniques des mélanges de cellulose et de callose dans un environnement aqueux.Translated Description (Spanish)
Los polisacáridos desempeñan un papel crucial en prácticamente todos los sistemas vivos. También representan el componente biocompatible y totalmente sostenible de una variedad de nanopartículas, que son de creciente interés en biomedicina, procesamiento de alimentos, cosméticos y refuerzo estructural de materiales poliméricos. El modelado computacional de fases complejas de polisacáridos ayudará a comprender las propiedades y el comportamiento de todos estos sistemas. En este documento, se investigaron las propiedades estructurales, de unión y mecánicas de los hidrogeles de celulosa-calosa al 10% en peso (β-glucanos que coexisten en las paredes celulares de las plantas) mediante simulaciones atomísticas. Recientemente se han introducido sistemas de este tipo en experimentos que revelan interacciones inesperadas entre los polisacáridos. A partir de las configuraciones iniciales inspiradas en los datos de difracción de rayos X, los modelos atomísticos hechos de ∼1.6 × 106 átomos proporcionan una visión cualitativamente consistente de estos hidrogeles, mostrando estabilidad, homogeneidad, conectividad y propiedades elásticas más allá de las de una suspensión líquida. La simulación muestra que la distribución relativamente homogénea de nanofibras y cadenas de sacáridos en agua no se debe a la solubilidad de la celulosa y la calosa, sino a la formación de una serie de reticulaciones entre los diversos componentes de la muestra. La amplia distribución de resistencia y elasticidad entre los eslabones implica un grado de anarmonicidad y deformación irreversible ya evidente a baja carga externa. Además de la concordancia cualitativa con los resultados experimentales, los resultados de la simulación también muestran desacuerdos cuantitativos en la estimación de coeficientes elásticos, como el módulo de Young, que requieren una mayor investigación. Las simulaciones complementarias de mezclas densas de celulosa-calosa (sin hidrogeles) destacan el papel de la calosa en el alisado de la superficie de contacto de diferentes nanofibras que forman haces más grandes. Las estructuras de celulosa-calosa en estos sistemas mostraron una mayor absorción de agua y una liberación retardada de colorante en comparación con la celulosa sola, destacando posibles nuevas aplicaciones como andamios de administración de fármacos. Las trayectorias de simulación proporcionan un campo de pruebas y ajuste para el desarrollo de modelos de grano grueso que se requieren para la investigación a gran escala de las propiedades mecánicas de las mezclas de celulosa y calosa en un entorno acuoso.Files
acs.biomac.3c01396.pdf
Files
(15.9 kB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:650504918e55f735161de33cf7df1de7
|
15.9 kB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- الهلاميات المائية من السليلوز- الكالوز: الاستكشاف الحسابي لبنيتها النانوية وخصائصها الميكانيكية
- Translated title (French)
- Hydrogels de cellulose-callose : exploration informatique de leur nanostructure et de leurs propriétés mécaniques
- Translated title (Spanish)
- Hidrogeles de celulosa-calosa: exploración computacional de su nanoestructura y propiedades mecánicas
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4392193202
- DOI
- 10.1021/acs.biomac.3c01396
References
- https://openalex.org/W133839542
- https://openalex.org/W1491824558
- https://openalex.org/W1607813629
- https://openalex.org/W1886507932
- https://openalex.org/W1968338503
- https://openalex.org/W1974924695
- https://openalex.org/W1981021420
- https://openalex.org/W1986714953
- https://openalex.org/W1991794210
- https://openalex.org/W1995816895
- https://openalex.org/W2005745487
- https://openalex.org/W2007939552
- https://openalex.org/W2014531664
- https://openalex.org/W2032325148
- https://openalex.org/W2037788435
- https://openalex.org/W2039396577
- https://openalex.org/W2041638382
- https://openalex.org/W2042807732
- https://openalex.org/W2046005367
- https://openalex.org/W2054598859
- https://openalex.org/W2058713295
- https://openalex.org/W2063357538
- https://openalex.org/W2067174909
- https://openalex.org/W2074099991
- https://openalex.org/W2074761590
- https://openalex.org/W2081693079
- https://openalex.org/W2084042600
- https://openalex.org/W2084482408
- https://openalex.org/W2093128308
- https://openalex.org/W2101746978
- https://openalex.org/W2103836857
- https://openalex.org/W2108979462
- https://openalex.org/W2109520483
- https://openalex.org/W2114220158
- https://openalex.org/W2122199548
- https://openalex.org/W2127522551
- https://openalex.org/W2162881504
- https://openalex.org/W2199395922
- https://openalex.org/W2397068888
- https://openalex.org/W2478951213
- https://openalex.org/W2577244927
- https://openalex.org/W2738298300
- https://openalex.org/W2755031343
- https://openalex.org/W2776525368
- https://openalex.org/W2792895533
- https://openalex.org/W2800073485
- https://openalex.org/W2889612612
- https://openalex.org/W2891739719
- https://openalex.org/W2895029794
- https://openalex.org/W2907345155
- https://openalex.org/W2920709194
- https://openalex.org/W2951313690
- https://openalex.org/W3020131264
- https://openalex.org/W3084021885
- https://openalex.org/W3089280187
- https://openalex.org/W3090513030
- https://openalex.org/W3106609851
- https://openalex.org/W3205590845
- https://openalex.org/W3213359272
- https://openalex.org/W4214538269
- https://openalex.org/W4226004755
- https://openalex.org/W4244370844
- https://openalex.org/W4280603346
- https://openalex.org/W4285732305
- https://openalex.org/W4308364841
- https://openalex.org/W4317401413
- https://openalex.org/W4323306246