Published December 4, 2023
| Version v1
Publication
Open
Tunable Metal‐Free Imidazole‐Benzimidazole Electrocatalysts for Oxygen Reduction in Aqueous Solutions
Creators
- 1. Mahidol University
- 2. National Nanotechnology Center
- 3. National Science and Technology Development Agency
Description
Abstract A series of metal‐free imidazole‐benzimidazole catalysts ( ImBenz‐H , ImBenz‐NO 2 , ImBenz‐OCH 3 ) for oxygen reduction reaction (ORR) were prepared. We demonstrate that the electrocatalytic O 2 reduction by ImBenz‐NO 2 with the electron‐withdrawing group showed high selectivity toward H 2 O with the number of electrons transferred (n=3.7) in a neutral aqueous solution. The highest ORR selectivity toward H 2 O 2 was achieved using ImBenz‐H (n=2.4) in an alkaline solution. Electrochemical studies of reaction kinetics disclosed that the highest turnover frequencies were obtained from ImBenz‐H in both neutral and alkaline aqueous solutions. The results prove that the ORR selectivity is tunable by modulating the substituent of the ImBenz catalysts. Furthermore, DFT calculations suggested that the ORR mechanism of ImBenz‐H involves the electron transfer from imidazole‐benzimidazole to O 2 resulting in the formation of H 2 O 2 which supports the redox active properties of the catalysts ImBenz.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
ملخص تم إعداد سلسلة من محفزات إيميدازول- بنزيميدازول الخالية من المعادن (ImBenz ‐H ، ImBenz ‐NO 2 ، ImBenz ‐OCH 3 ) لتفاعل اختزال الأكسجين (ORR). نثبت أن اختزال الأكسجين المحفز بالكهرباء بواسطة ImBenz‐NO 2 مع المجموعة المنسحبة للإلكترون أظهر انتقائية عالية تجاه H 2 O مع عدد الإلكترونات المنقولة (n=3.7) في محلول مائي محايد. تم تحقيق أعلى انتقائية ORR تجاه H 2 O 2 باستخدام ImBenz‐H (n=2.4) في محلول قلوي. كشفت الدراسات الكهروكيميائية لحركية التفاعل أنه تم الحصول على أعلى ترددات دوران من ImBenz-H في كل من المحاليل المائية المحايدة والقلوية. تثبت النتائج أن انتقائية ORR قابلة للضبط عن طريق تعديل بديل محفزات ImBenz. علاوة على ذلك، أشارت حسابات DFT إلى أن آلية ORR لـ ImBenz -H تنطوي على نقل الإلكترون من إيميدازول-بنزيميدازول إلى O 2 مما يؤدي إلى تكوين H 2 O 2 الذي يدعم الخصائص النشطة للاختزال للمحفزات ImBenz.Translated Description (French)
Résumé Une série de catalyseurs imidazole‐benzimidazole sans métal (ImBenz ‐H , ImBenz ‐ NO 2 , ImBenz ‐OCH 3 ) pour la réaction de réduction de l'oxygène (Orr) ont été préparés. Nous démontrons que la réduction électrocatalytique de l'O 2 parImBenz-NO 2 avec le groupe de retrait d'électrons a montré une grande sélectivité envers H 2 O avec le nombre d'électrons transférés (n=3,7) dans une solution aqueuse neutre. La sélectivité ORR la plus élevée envers H 2 O 2 a été obtenue en utilisant ImBenz ‐H (n=2,4) dans une solution alcaline. Les études électrochimiques de la cinétique de réaction ont révélé que les fréquences de renouvellement les plus élevées ont été obtenues à partir d'ImBenz ‐H dans des solutions aqueuses neutres et alcalines. Les résultats prouvent que la sélectivité ORR est accordable en modulant le substituant des catalyseurs ImBenz. En outre, les calculs DFT ont suggéré que le mécanisme ORR de l'ImBenz ‐H implique le transfert d'électrons de l'imidazole‐benzimidazole à l'O 2, entraînant la formation de H 2 O 2 qui soutient les propriétés actives redox des catalyseurs ImBenz.Translated Description (Spanish)
Resumen Se preparó una serie de catalizadores de imidazol-bencimidazol sin metal ( ImBenz-H, ImBenz-NO2, ImBenz-Och3) para la reacción de reducción de oxígeno (ORR). Demostramos que la reducción electrocatalítica de O 2 por ImBenz‐NO 2 con el grupo extractor de electrones mostró una alta selectividad hacia H 2 O con el número de electrones transferidos (n=3.7) en una solución acuosa neutra. La mayor selectividad de ORR hacia H 2 O 2 se logró utilizando ImBenz-H (n=2.4) en una solución alcalina. Los estudios electroquímicos de la cinética de reacción revelaron que las frecuencias de recambio más altas se obtuvieron de ImBenz-H en soluciones acuosas neutras y alcalinas. Los resultados demuestran que la selectividad ORR es ajustable mediante la modulación del sustituyente de los catalizadores ImBenz. Además, los cálculos de DFT sugirieron que el mecanismo de ORRdeImBenz-H implica la transferencia de electrones de imidazol-bencimidazol a O 2, lo que resulta en la formación de H 2 O 2 que respalda las propiedades activas redox de los catalizadores ImBenz.Files
chem.202302854.pdf
Files
(15.9 kB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:956ee9bb2edbed6598a757d3eed7f4ed
|
15.9 kB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- إيميدازول خالي من المعادن قابل للضبط -بنزيميدازول محفزات كهربائية لتقليل الأكسجين في المحاليل المائية
- Translated title (French)
- Électrocatalyseurs réglables sans métalà based'imidazole-benzimidazolepour la réduction de l'oxygène dans les solutions aqueuses
- Translated title (Spanish)
- Electrocatalizadores deimidazol-bencimidazol sintonizables para la reducción de oxígeno en soluciones acuosas
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4388341967
- DOI
- 10.1002/chem.202302854
References
- https://openalex.org/W1867547071
- https://openalex.org/W1971275758
- https://openalex.org/W1987922520
- https://openalex.org/W1988474051
- https://openalex.org/W2009360691
- https://openalex.org/W2011215428
- https://openalex.org/W2023271753
- https://openalex.org/W2024382446
- https://openalex.org/W2031710171
- https://openalex.org/W2038021830
- https://openalex.org/W2039760851
- https://openalex.org/W2044591029
- https://openalex.org/W2046412723
- https://openalex.org/W2052573265
- https://openalex.org/W2058965957
- https://openalex.org/W2063797807
- https://openalex.org/W2064606834
- https://openalex.org/W2094642658
- https://openalex.org/W2096747776
- https://openalex.org/W2124082866
- https://openalex.org/W2128031573
- https://openalex.org/W2128107258
- https://openalex.org/W2132738500
- https://openalex.org/W2143981217
- https://openalex.org/W2148284063
- https://openalex.org/W2152721531
- https://openalex.org/W2164301661
- https://openalex.org/W2164318957
- https://openalex.org/W2165595435
- https://openalex.org/W2168510132
- https://openalex.org/W2312260014
- https://openalex.org/W2332448579
- https://openalex.org/W2509070345
- https://openalex.org/W2538490159
- https://openalex.org/W2541509409
- https://openalex.org/W2588469057
- https://openalex.org/W2744580852
- https://openalex.org/W2767917257
- https://openalex.org/W2786699057
- https://openalex.org/W2791356008
- https://openalex.org/W2894678951
- https://openalex.org/W2897805778
- https://openalex.org/W2900798612
- https://openalex.org/W2913586534
- https://openalex.org/W2950344163
- https://openalex.org/W2951418873
- https://openalex.org/W2959853327
- https://openalex.org/W2962716607
- https://openalex.org/W2963601492
- https://openalex.org/W2974541005
- https://openalex.org/W2978179879
- https://openalex.org/W2992583562
- https://openalex.org/W3015364630
- https://openalex.org/W3045563046
- https://openalex.org/W3085544622
- https://openalex.org/W3092567833
- https://openalex.org/W3097581152
- https://openalex.org/W3119626451
- https://openalex.org/W3130506134
- https://openalex.org/W3159458432
- https://openalex.org/W3163684246
- https://openalex.org/W3176392688
- https://openalex.org/W3196037000
- https://openalex.org/W3202019853
- https://openalex.org/W3214047216
- https://openalex.org/W4200132046
- https://openalex.org/W4210503669
- https://openalex.org/W4224327052
- https://openalex.org/W4295898499
- https://openalex.org/W4309736520
- https://openalex.org/W4312094416