Published July 29, 2023 | Version v1
Publication Open

Understanding fluoride adsorption from groundwater by alumina modified with alum using PHREEQC surface complexation model

Creators

  • 1. Kwame Nkrumah University of Science and Technology

Description

Abstract Fluoride is recognized as a vital ion for human and animal growth because of the critical role it plays in preventing skeletal and dental problems. However, when it is ingested at a higher concentration it can cause demineralization of teeth and bones resulting in fluorosis, therefore, the production of high-adsorptive capacity material which is also cost-effective is necessary for the treatment of fluorides. In this study, aluminium foil is valorised into alumina nanoparticles. The as-prepared alumina was modified with alum in two different ratios of 1:0.5 and 1:1 (alumina to alum w/w%) and later used as adsorbents for the removal of fluoride from groundwater. The adsorbents were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, point of zero charge and X-ray diffraction. Different factors that influence the removal efficiency of fluorides such as pH, initial concentrations, contact time and adsorbent dosage were studied and optimized using a simulated fluoride solution. The optimum conditions obtained were used to test real groundwater. The static experiment conditions were used to calibrate a PHREEQC geochemical model which was later used to simulate the fluoride sorption onto the modified alumina at different conditions. PHREEQC was also coupled with parameter estimation software to determine equilibrium constants for the surface reactions between the fluoride species and the adsorbent in a way that the simulations accurately reflect the outcomes of laboratory experiments. Isotherm studies were carried out on the adsorbents. Both Langmuir and Freundlich's non-linear models fitted well for the equilibrium data. However, with a higher coefficient of regression and low chi-square test values, the adsorption process was more of chemisorption on a monolayer surface. Kinetic studies were also carried out by using the non-linear equations from the pseudo-first-order and pseudo-second-order models. The pseudo-second-order model fitted well for the equilibrium data. The mechanism for the fluoride ion adsorption was also studied by the intraparticle (IP) diffusion model and was found that IP was not the rate-determining factor, and therefore the most plausible mechanism for the sorption process was ion exchange or attraction of fluoride ions to the sorbent surface. The findings obtained from this research show that readily available aluminium waste could be valorised into a useful product that could be employed in the removal of fluoride from water samples, including groundwater, that may contain too much fluoride and pose a risk to the general public's health.

⚠️ This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%

Translated Description (Arabic)

يُعرف الفلورايد المجرد بأنه أيون حيوي للنمو البشري والحيواني بسبب الدور الحاسم الذي يلعبه في الوقاية من مشاكل الهيكل العظمي والأسنان. ومع ذلك، عندما يتم تناوله بتركيز أعلى، يمكن أن يتسبب في إزالة المعادن من الأسنان والعظام مما يؤدي إلى التسمم بالفلور، وبالتالي، فإن إنتاج مادة ذات قدرة عالية على الامتصاص والتي تكون أيضًا فعالة من حيث التكلفة أمر ضروري لعلاج الفلوريدات. في هذه الدراسة، يتم تثمين رقائق الألومنيوم في جسيمات الألومينا النانوية. تم تعديل الألومينا المحضرة باستخدام الألومينا بنسبتين مختلفتين 1:0.5 و 1:1 (الألومينا إلى الألومينا وزن/وزن٪) واستخدمت لاحقًا كممتزات لإزالة الفلورايد من المياه الجوفية. تميزت المواد الممتزة بتحويل فورييه لمطياف الأشعة تحت الحمراء ونقطة الشحنة الصفرية وانحراف الأشعة السينية. تمت دراسة وتحسين العوامل المختلفة التي تؤثر على كفاءة إزالة الفلوريدات مثل الأس الهيدروجيني والتركيزات الأولية ووقت التلامس والجرعة الممتزة باستخدام محلول الفلوريد المحاكى. تم استخدام الظروف المثلى التي تم الحصول عليها لاختبار المياه الجوفية الحقيقية. تم استخدام ظروف التجربة الثابتة لمعايرة النموذج الجيوكيميائي PHREEQC الذي تم استخدامه لاحقًا لمحاكاة امتصاص الفلوريد على الألومينا المعدلة في ظروف مختلفة. كما تم إقران PHREEQC ببرنامج تقدير المعلمات لتحديد ثوابت التوازن للتفاعلات السطحية بين أنواع الفلوريد والممتز بطريقة تعكس المحاكاة بدقة نتائج التجارب المعملية. تم إجراء دراسات متماثلة الحرارة على المواد الممتزة. كل من نماذج Langmuir و Freundlich غير الخطية مناسبة بشكل جيد لبيانات التوازن. ومع ذلك، مع ارتفاع معامل الانحدار وانخفاض قيم اختبار مربع كاي، كانت عملية الامتزاز أكثر من امتصاص كيميائي على سطح أحادي الطبقة. كما تم إجراء دراسات حركية باستخدام المعادلات غير الخطية من النموذج الزائف من الدرجة الأولى والنموذج الزائف من الدرجة الثانية. يتناسب النموذج الزائف من الدرجة الثانية بشكل جيد مع بيانات التوازن. تمت دراسة آلية امتزاز أيونات الفلورايد أيضًا من خلال نموذج الانتشار داخل الجسيمات (IP) ووجد أن IP لم يكن العامل المحدد للمعدل، وبالتالي فإن الآلية الأكثر معقولية لعملية الامتصاص كانت التبادل الأيوني أو جذب أيونات الفلورايد إلى السطح الماص. تُظهر النتائج التي تم الحصول عليها من هذا البحث أنه يمكن تقييم نفايات الألومنيوم المتاحة بسهولة إلى منتج مفيد يمكن استخدامه في إزالة الفلورايد من عينات المياه، بما في ذلك المياه الجوفية، والتي قد تحتوي على الكثير من الفلورايد وتشكل خطرًا على صحة عامة الناس.

Translated Description (French)

Résumé Le fluorure est reconnu comme un ion vital pour la croissance humaine et animale en raison du rôle essentiel qu'il joue dans la prévention des problèmes squelettiques et dentaires. Cependant, lorsqu'il est ingéré à une concentration plus élevée, il peut provoquer une déminéralisation des dents et des os entraînant une fluorose. Par conséquent, la production d'un matériau à haute capacité d'adsorption, qui est également rentable, est nécessaire pour le traitement des fluorures. Dans cette étude, la feuille d'aluminium est valorisée en nanoparticules d'alumine. L'alumine telle que préparée a été modifiée avec de l'alun dans deux rapports différents de 1:0,5 et 1:1 (alumine à alun % p/p) et plus tard utilisée comme adsorbants pour l'élimination du fluorure des eaux souterraines. Les adsorbants ont été caractérisés par spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier, point de charge nulle et diffraction des rayons X. Différents facteurs qui influencent l'efficacité d'élimination des fluorures tels que le pH, les concentrations initiales, le temps de contact et le dosage de l'adsorbant ont été étudiés et optimisés à l'aide d'une solution de fluorure simulée. Les conditions optimales obtenues ont été utilisées pour tester les eaux souterraines réelles. Les conditions statiques de l'expérience ont été utilisées pour étalonner un modèle géochimique PHREEQC qui a ensuite été utilisé pour simuler la sorption du fluorure sur l'alumine modifiée à différentes conditions. PHREEQC a également été couplé à un logiciel d'estimation de paramètres pour déterminer les constantes d'équilibre pour les réactions de surface entre l'espèce de fluorure et l'adsorbant de manière à ce que les simulations reflètent avec précision les résultats des expériences de laboratoire. Des études d'isotherme ont été réalisées sur les adsorbants. Les modèles non linéaires de Langmuir et de Freundlich s'adaptaient bien aux données d'équilibre. Cependant, avec un coefficient de régression plus élevé et de faibles valeurs de test du chi carré, le processus d'adsorption était davantage une chimisorption sur une surface monocouche. Des études cinétiques ont également été réalisées en utilisant les équations non linéaires des modèles de pseudo premier ordre et de pseudo second ordre. Le modèle de pseudo-deuxième ordre convenait bien pour les données d'équilibre. Le mécanisme d'adsorption des ions fluorure a également été étudié par le modèle de diffusion intraparticulaire (IP) et il a été constaté que IP n'était pas le facteur déterminant de la vitesse et que, par conséquent, le mécanisme le plus plausible pour le processus de sorption était l'échange d'ions ou l'attraction des ions fluorure vers la surface du sorbant. Les résultats de cette recherche montrent que les déchets d'aluminium facilement disponibles pourraient être valorisés en un produit utile qui pourrait être utilisé pour éliminer le fluorure des échantillons d'eau, y compris les eaux souterraines, qui peuvent contenir trop de fluorure et présenter un risque pour la santé du grand public.

Translated Description (Spanish)

Resumen El fluoruro es reconocido como un ion vital para el crecimiento humano y animal debido al papel crítico que desempeña en la prevención de problemas esqueléticos y dentales. Sin embargo, cuando se ingiere a una concentración más alta, puede causar la desmineralización de los dientes y los huesos, lo que resulta en fluorosis, por lo tanto, la producción de material de alta capacidad de absorción que también es rentable es necesaria para el tratamiento de los fluoruros. En este estudio, el papel de aluminio se valoriza en nanopartículas de alúmina. La alúmina tal como se preparó se modificó con alúmina en dos relaciones diferentes de 1:0,5 y 1:1 (alúmina a alumbre % p/p) y posteriormente se utilizó como adsorbentes para la eliminación de fluoruro del agua subterránea. Los adsorbentes se caracterizaron mediante espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier, punto de carga cero y difracción de rayos X. Se estudiaron y optimizaron diferentes factores que influyen en la eficiencia de eliminación de fluoruros, como el pH, las concentraciones iniciales, el tiempo de contacto y la dosis de adsorbente, utilizando una solución de fluoruro simulada. Las condiciones óptimas obtenidas se utilizaron para probar aguas subterráneas reales. Las condiciones del experimento estático se utilizaron para calibrar un modelo geoquímico PHREEQC que luego se utilizó para simular la sorción de fluoruro en la alúmina modificada en diferentes condiciones. PHREEQC también se combinó con el software de estimación de parámetros para determinar las constantes de equilibrio para las reacciones superficiales entre las especies de fluoruro y el adsorbente de manera que las simulaciones reflejen con precisión los resultados de los experimentos de laboratorio. Se llevaron a cabo estudios de isoterma en los adsorbentes. Los modelos no lineales de Langmuir y Freundlich se ajustaron bien a los datos de equilibrio. Sin embargo, con un mayor coeficiente de regresión y bajos valores de prueba de chi-cuadrado, el proceso de adsorción fue más de quimisorción en una superficie monocapa. También se llevaron a cabo estudios cinéticos utilizando las ecuaciones no lineales de los modelos de pseudo-primer orden y pseudo-segundo orden. El modelo de pseudo-segundo orden se ajustó bien para los datos de equilibrio. El mecanismo para la adsorción de iones fluoruro también se estudió mediante el modelo de difusión intrapartícula (IP) y se encontró que el IP no era el factor determinante de la velocidad y, por lo tanto, el mecanismo más plausible para el proceso de sorción era el intercambio iónico o la atracción de iones fluoruro a la superficie del sorbente. Los hallazgos obtenidos de esta investigación muestran que los desechos de aluminio fácilmente disponibles podrían valorizarse en un producto útil que podría emplearse en la eliminación de fluoruro de muestras de agua, incluidas las aguas subterráneas, que pueden contener demasiado fluoruro y representar un riesgo para la salud pública en general.

Files

s41598-023-38564-1.pdf.pdf

Files (3.0 MB)

⚠️ Please wait a few minutes before your translated files are ready ⚠️ Note: Some files might be protected thus translations might not work.
Name Size Download all
md5:05b5bc9f41bc0b6ef60c347a4141c78b
3.0 MB
Preview Download

Additional details

Additional titles

Translated title (Arabic)
فهم امتصاص الفلورايد من المياه الجوفية بواسطة الألومينا المعدلة بالشب باستخدام نموذج التعقيد السطحي PHREEQC
Translated title (French)
Comprendre l'adsorption du fluorure des eaux souterraines par l'alumine modifiée avec de l'alun à l'aide du modèle de complexation de surface PHREEQC
Translated title (Spanish)
Comprensión de la adsorción de fluoruro del agua subterránea por alúmina modificada con alúmina utilizando el modelo de complejación superficial PHREEQC

Identifiers

Other
https://openalex.org/W4385380700
DOI
10.1038/s41598-023-38564-1

Is supplement to
https://openalex.org/W4238221389 (Other)
https://openalex.org/W2796233903 (Other)
https://openalex.org/W2119722865 (Other)
https://openalex.org/W2105505569 (Other)
https://openalex.org/W2081467025 (Other)
https://openalex.org/W2057840015 (Other)
https://openalex.org/W2032361985 (Other)
https://openalex.org/W2004873819 (Other)
https://openalex.org/W1980422445 (Other)
https://openalex.org/W1969539204 (Other)

GreSIS Basics Section

Is Global South Knowledge
Yes
Country
Ghana

References

  • https://openalex.org/W1973665346
  • https://openalex.org/W1974598109
  • https://openalex.org/W1975157530
  • https://openalex.org/W1977058391
  • https://openalex.org/W1978772984
  • https://openalex.org/W1982037944
  • https://openalex.org/W1982768927
  • https://openalex.org/W1985415578
  • https://openalex.org/W1986855442
  • https://openalex.org/W1990596380
  • https://openalex.org/W1994447719
  • https://openalex.org/W2005853579
  • https://openalex.org/W2015035689
  • https://openalex.org/W2022043043
  • https://openalex.org/W2032472823
  • https://openalex.org/W2053042254
  • https://openalex.org/W2055365260
  • https://openalex.org/W2061916944
  • https://openalex.org/W2062126178
  • https://openalex.org/W2068652451
  • https://openalex.org/W2070143291
  • https://openalex.org/W2077049369
  • https://openalex.org/W2080234266
  • https://openalex.org/W2085957855
  • https://openalex.org/W2088606349
  • https://openalex.org/W2126283150
  • https://openalex.org/W2126958251
  • https://openalex.org/W2153141265
  • https://openalex.org/W2169533829
  • https://openalex.org/W2298301170
  • https://openalex.org/W2507416326
  • https://openalex.org/W2515291306
  • https://openalex.org/W2518426159
  • https://openalex.org/W2607307034
  • https://openalex.org/W2615724410
  • https://openalex.org/W2782100169
  • https://openalex.org/W2888125243
  • https://openalex.org/W2980382179
  • https://openalex.org/W3007829879
  • https://openalex.org/W3082518766
  • https://openalex.org/W3092112127
  • https://openalex.org/W3120380367
  • https://openalex.org/W3130138199
  • https://openalex.org/W3139274269
  • https://openalex.org/W4224237754
  • https://openalex.org/W4248534690