Published May 26, 2021 | Version v1
Publication Open

Reversing sintering effect of Ni particles on γ-Mo2N via strong metal support interaction

Creators

  • 1. Zhejiang University of Technology
  • 2. Institute of Coal Chemistry
  • 3. Shanghai Jiao Tong University
  • 4. Peking University
  • 5. Brookhaven National Laboratory
  • 6. Zhejiang University
  • 7. State University of New York
  • 8. University of Virginia
  • 9. Southern University of Science and Technology

Description

Abstract The reverse sintering effect of Ni particles under thermal treatment has been observed in the Ni/γ-Mo 2 N catalysts. The ab initio molecular dynamic simulation has demonstrated the redispersion of metallic Ni particles into under-coordinated two-dimensional Ni clusters over γ-Mo 2 N is a thermodynamically favorable process. Utilizing pre-synthesized 4 nm Ni nanoparticles as the loaded particles, a Ni-4nm/γ-Mo 2 N model catalyst was synthesized and used to study the reverse sintering effect by the combination of multiple in-situ characterization methods, including in-situ quick XANES and EXAFS, ambient pressure XPS and environmental SE/STEM etc. The theoretical and experimental studies both confirmed the reverse sintering effect in the Ni-γ-Mo 2 N system is driven by the strong metal-support interaction between Ni and γ-Mo 2 N. The potential application of the reverse sintering effect in heterogeneous catalysis has been realized using the high temperature favored CO 2 hydrogenation reaction. The under-coordinated two-dimensional layered Ni clusters on molybdenum nitride support generated from the Ni-4nm/γ-Mo 2 N has been demonstrated to be a thermally stable catalyst in 50 h stability test, and exhibits a remarkable catalytic selectivity reverse compared with traditional Ni based catalyst, leading to a chemo-specific CO 2 hydrogenation to CO.

⚠️ This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%

Translated Description (Arabic)

الخلاصة لوحظ تأثير التلبيد العكسي لجزيئات ني تحت المعالجة الحرارية في محفزات ني/γ - Mo 2 N. أثبتت المحاكاة الديناميكية الجزيئية الأولية أن إعادة تشتت جزيئات النيكل المعدنية إلى مجموعات ني ثنائية الأبعاد غير منسقة بشكل جيد فوق γ - Mo 2 N هي عملية مواتية حرارياً. باستخدام جسيمات نانوية ني 4 نانومتر سابقة التركيب كجزيئات محملة، تم تصنيع محفز نموذج Ni -4nm/γ - Mo 2 N واستخدامه لدراسة تأثير التلبيد العكسي من خلال الجمع بين طرق توصيف متعددة في الموقع، بما في ذلك XANES و EXAFS السريعة في الموقع، و XPS للضغط المحيط و SE/STEM البيئي وما إلى ذلك. أكدت الدراسات النظرية والتجريبية أن تأثير التلبيد العكسي في نظام Ni - γ - Mo 2 N مدفوع بتفاعل الدعم المعدني القوي بين Ni و γ - Mo 2 N. تم تحقيق التطبيق المحتمل لتأثير التلبيد العكسي في التحفيز غير المتجانس باستخدام تفاعل هدرجة ثاني أكسيد الكربون المفضل بدرجة حرارة عالية. وقد ثبت أن مجموعات ني ثنائية الأبعاد غير المنسقة على دعم نيتريد الموليبدينوم المتولدة من ني-4 نانومتر/γ - Mo 2 N هي محفز مستقر حراريا في اختبار الاستقرار لمدة 50 ساعة، وتظهر انتقائية حفازة عكسية ملحوظة مقارنة بالمحفز التقليدي القائم على ني، مما يؤدي إلى هدرجة ثاني أكسيد الكربون الكيميائي المحدد إلى شركة

Translated Description (French)

Résumé L'effet de frittage inverse des particules de Ni sous traitement thermique a été observé dans les catalyseurs Ni/γ-Mo 2 N. La simulation dynamique moléculaire ab initio a démontré que la redispersion des particules métalliques de Ni en agrégats de Ni bidimensionnels sous coordonnés sur γ-Mo 2 N est un processus thermodynamiquement favorable. En utilisant des nanoparticules de Ni 4 nm pré-synthétisées comme particules chargées, un catalyseur modèle Ni-4nm/γ-Mo 2 N a été synthétisé et utilisé pour étudier l'effet de frittage inverse par la combinaison de plusieurs méthodes de caractérisation in situ, y compris XANES et EXAFS rapides in situ, XPS à pression ambiante et SE/STEM environnemental, etc. Les études théoriques et expérimentales ont toutes deux confirmé que l'effet de frittage inverse dans le système Ni-γ-Mo 2 N est entraîné par la forte interaction métal-support entre Ni et γ-Mo 2 N. L'application potentielle de l'effet de frittage inverse dans la catalyse hétérogène a été réalisée en utilisant la réaction d'hydrogénation du CO 2 favorisée à haute température. Il a été démontré que les agrégats de Ni stratifiés bidimensionnels sous-coordonnés sur support de nitrure de molybdène générés à partir du Ni-4nm/γ-Mo 2 N sont un catalyseur thermiquement stable dans un test de stabilité de 50 h et présentent une sélectivité catalytique inverse remarquable par rapport au catalyseur traditionnel à base de Ni, conduisant à une hydrogénation du CO 2 spécifique à la chimiothérapie en CO.

Translated Description (Spanish)

Resumen El efecto de sinterización inversa de las partículas de Ni bajo tratamiento térmico se ha observado en los catalizadores de Ni/γ-Mo 2 N. La simulación dinámica molecular ab initio ha demostrado que la redispersión de partículas metálicas de Ni en grupos bidimensionales de Ni subcoordinados sobre γ-Mo 2 N es un proceso termodinámicamente favorable. Utilizando nanopartículas de Ni de 4 nm presintetizadas como partículas cargadas, se sintetizó un catalizador modelo Ni-4nm/γ-Mo 2 N y se utilizó para estudiar el efecto de sinterización inversa mediante la combinación de múltiples métodos de caracterización in situ, incluidos XANES y EXAFS rápidos in situ, presión ambiental XPS y SE/STEM ambiental, etc. Los estudios teóricos y experimentales confirmaron que el efecto de sinterización inversa en el sistema Ni-γ-Mo 2 N es impulsado por la fuerte interacción metal-soporte entre Ni y γ-Mo 2 N. La aplicación potencial del efecto de sinterización inversa en catálisis heterogénea se ha realizado utilizando la reacción de hidrogenación de CO 2 favorecida por altas temperaturas. Se ha demostrado que los grupos de Ni en capas bidimensionales subcoordinados en el soporte de nitruro de molibdeno generados a partir de Ni-4nm/γ-Mo 2 N son un catalizador térmicamente estable en una prueba de estabilidad de 50 h, y exhiben una notable selectividad catalítica inversa en comparación con el catalizador tradicional a base de Ni, lo que lleva a una hidrogenación de CO 2 quimioespecífica a CO.

Files

latest.pdf.pdf

Files (642.8 kB)

⚠️ Please wait a few minutes before your translated files are ready ⚠️ Note: Some files might be protected thus translations might not work.
Name Size Download all
md5:fd6ebf885cb12997e56604331ab7fd8d
642.8 kB
Preview Download

Additional details

Additional titles

Translated title (Arabic)
عكس تأثير تلبد جزيئات النيكل على γ - Mo2N عبر تفاعل دعم معدني قوي
Translated title (French)
Effet de frittage inverse des particules de Ni sur γ-Mo2N via une forte interaction de support métallique
Translated title (Spanish)
Invertir el efecto de sinterización de las partículas de Ni en γ-Mo2N a través de una fuerte interacción del soporte metálico

Identifiers

Other
https://openalex.org/W4235243728
DOI
10.21203/rs.3.rs-538734/v1

Is supplement to
https://openalex.org/W38669733 (Other)
https://openalex.org/W3197246910 (Other)
https://openalex.org/W2329322874 (Other)
https://openalex.org/W2079233349 (Other)
https://openalex.org/W2063567724 (Other)
https://openalex.org/W2061146871 (Other)
https://openalex.org/W2036112804 (Other)
https://openalex.org/W2028806085 (Other)
https://openalex.org/W2012667844 (Other)
https://openalex.org/W1980484521 (Other)

GreSIS Basics Section

Is Global South Knowledge
Yes
Country
China