Published December 8, 2023
| Version v1
Publication
Open
Boosting Low‐Temperature CO<sub>2</sub> Hydrogenation over Ni‐based Catalysts by Tuning Strong Metal‐Support Interactions
Creators
- 1. Nanchang University
- 2. Taiyuan University of Technology
- 3. Dalian Institute of Chemical Physics
- 4. Chinese Academy of Sciences
- 5. Instituto de Ciencia de Materiales de Sevilla
- 6. Universidad de Sevilla
- 7. Inner Mongolia University
- 8. Max Planck Institute for Chemical Energy Conversion
- 9. University of Wyoming
- 10. University of Surrey
Description
Rational design of low-cost and efficient transition-metal catalysts for low-temperature CO2 activation is significant and poses great challenges. Herein, a strategy via regulating the local electron density of active sites is developed to boost CO2 methanation that normally requires >350 °C for commercial Ni catalysts. An optimal Ni/ZrO2 catalyst affords an excellent low-temperature performance hitherto, with a CO2 conversion of 84.0 %, CH4 selectivity of 98.6 % even at 230 °C and GHSV of 12,000 mL g-1 h-1 for 106 h, reflecting one of the best CO2 methanation performance to date on Ni-based catalysts. Combined a series of in situ spectroscopic characterization studies reveal that re-constructing monoclinic-ZrO2 supported Ni species with abundant oxygen vacancies can facilitate CO2 activation, owing to the enhanced local electron density of Ni induced by the strong metal-support interactions. These findings might be of great aid for construction of robust catalysts with an enhanced performance for CO2 emission abatement and beyond.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
يعد التصميم العقلاني للمحفزات المعدنية الانتقالية منخفضة التكلفة والفعالة لتنشيط ثاني أكسيد الكربون في درجات الحرارة المنخفضة أمرًا مهمًا ويطرح تحديات كبيرة. هنا، يتم تطوير استراتيجية من خلال تنظيم كثافة الإلكترون المحلية للمواقع النشطة لتعزيز ميثان ثاني أكسيد الكربون الذي يتطلب عادة أكثر من 350 درجة مئوية لمحفزات النيكل التجارية. يوفر محفز Ni/ZrO2 الأمثل أداءً ممتازًا في درجات الحرارة المنخفضة حتى الآن، مع تحويل ثاني أكسيد الكربون بنسبة 84.0 ٪، وانتقائية CH4 بنسبة 98.6 ٪ حتى عند 230 درجة مئوية و GHSV بمقدار 12000 مل جم -1 ساعة لمدة 106 ساعة، مما يعكس أحد أفضل أداء لميثان ثاني أكسيد الكربون حتى الآن على المحفزات القائمة على Ni. تكشف سلسلة من دراسات التوصيف الطيفي في الموقع أن إعادة بناء أنواع النيكل أحادية الميل - ZrO2 المدعومة بشواغر أكسجين وفيرة يمكن أن تسهل تنشيط ثاني أكسيد الكربون، بسبب كثافة الإلكترون المحلية المعززة للنيكل الناجمة عن التفاعلات القوية للدعم المعدني. قد تكون هذه النتائج ذات فائدة كبيرة لبناء محفزات قوية مع أداء محسن لخفض انبعاثات ثاني أكسيد الكربون وما بعدها.Translated Description (French)
La conception rationnelle de catalyseurs de métaux de transition à faible coût et efficaces pour l'activation du CO2 à basse température est importante et pose de grands défis. Ici, une stratégie via la régulation de la densité électronique locale des sites actifs est développée pour stimuler la méthanation du CO2 qui nécessite normalement >350 °C pour les catalyseurs Ni commerciaux. Un catalyseur optimal Ni/ZrO2 offre une excellente performance à basse température jusqu'à présent, avec une conversion en CO2 de 84,0 %, une sélectivité en CH4 de 98,6 % même à 230 °C et une VSHG de 12 000 mL g-1 h-1 pendant 106 h, reflétant l'une des meilleures performances de méthanation du CO2 à ce jour sur les catalyseurs à base de Ni. La combinaison d'une série d'études de caractérisation spectroscopique in situ révèle que la reconstruction des espèces de Ni supportées par ZrO2 monoclinique avec des lacunes d'oxygène abondantes peut faciliter l'activation du CO2, en raison de la densité électronique locale accrue de Ni induite par les fortes interactions métal-support. Ces résultats pourraient être d'une grande aide pour la construction de catalyseurs robustes avec une performance améliorée pour la réduction des émissions de CO2 et au-delà.Translated Description (Spanish)
El diseño racional de catalizadores de metales de transición eficientes y de bajo coste para la activación de CO2 a baja temperatura es significativo y plantea grandes desafíos. En la presente, se desarrolla una estrategia mediante la regulación de la densidad electrónica local de los sitios activos para impulsar la metanación de CO2 que normalmente requiere >350 °C para los catalizadores de Ni comerciales. Un catalizador de Ni/ZrO2 óptimo proporciona un excelente rendimiento a baja temperatura hasta la fecha, con una conversión de CO2 del 84,0 %, una selectividad de CH4 del 98,6 % incluso a 230 °C y una GHSV de 12 000 ml g-1 h-1 durante 106 h, lo que refleja uno de los mejores rendimientos de metanización de CO2 hasta la fecha en catalizadores a base de Ni. Combinados una serie de estudios de caracterización espectroscópica in situ revelan que la reconstrucción de especies de Ni con soporte monoclínico-ZrO2 con abundantes vacantes de oxígeno puede facilitar la activación de CO2, debido a la mayor densidad electrónica local de Ni inducida por las fuertes interacciones metal-soporte. Estos hallazgos podrían ser de gran ayuda para la construcción de catalizadores robustos con un rendimiento mejorado para la reducción de emisiones de CO2 y más allá.Files
anie.202317669.pdf
Files
(16.0 kB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:fecbd237eaed6ca1aac22a328a5c314d
|
16.0 kB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- تعزيز هدرجة<sub> ثاني</sub> أكسيد الكربون بدرجة حرارة منخفضة على المحفزات القائمة على النيكل عن طريق ضبط تفاعلات الدعم المعدنية القوية
- Translated title (French)
- Stimuler l'hydrogénation du CO<sub>2</sub> à basse température par rapport aux catalyseurs àbase de Ni en accordant de fortes interactions desupport métallique
- Translated title (Spanish)
- Impulso de la hidrogenación de CO<sub>2</sub> a baja temperatura sobre catalizadores abase de Ni mediante la sintonización de interacciones fuertes de metal-soporte
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4389179085
- DOI
- 10.1002/anie.202317669
References
- https://openalex.org/W1856827022
- https://openalex.org/W1988177686
- https://openalex.org/W1994011728
- https://openalex.org/W2017040828
- https://openalex.org/W2021093046
- https://openalex.org/W2023047823
- https://openalex.org/W2070949086
- https://openalex.org/W2075228459
- https://openalex.org/W2122336474
- https://openalex.org/W2167493614
- https://openalex.org/W2173423832
- https://openalex.org/W2239922368
- https://openalex.org/W2346010416
- https://openalex.org/W2494585039
- https://openalex.org/W2511452911
- https://openalex.org/W2600566292
- https://openalex.org/W2734305690
- https://openalex.org/W2762487790
- https://openalex.org/W2790568533
- https://openalex.org/W2790636298
- https://openalex.org/W2794893347
- https://openalex.org/W2804595690
- https://openalex.org/W2809286430
- https://openalex.org/W2901628235
- https://openalex.org/W2901824288
- https://openalex.org/W2904657904
- https://openalex.org/W2921615899
- https://openalex.org/W2924062081
- https://openalex.org/W2940407238
- https://openalex.org/W2952750469
- https://openalex.org/W2965940133
- https://openalex.org/W2969051621
- https://openalex.org/W2988278250
- https://openalex.org/W2990411623
- https://openalex.org/W2990459398
- https://openalex.org/W2995656838
- https://openalex.org/W3000802560
- https://openalex.org/W3001730771
- https://openalex.org/W3014333059
- https://openalex.org/W3014775878
- https://openalex.org/W3035115406
- https://openalex.org/W3037251077
- https://openalex.org/W3046468368
- https://openalex.org/W3047021967
- https://openalex.org/W3089264515
- https://openalex.org/W3093268182
- https://openalex.org/W3100941205
- https://openalex.org/W3121254013
- https://openalex.org/W3139522967
- https://openalex.org/W3158798229
- https://openalex.org/W3159064620
- https://openalex.org/W3167162157
- https://openalex.org/W3178846510
- https://openalex.org/W3202046204
- https://openalex.org/W4200529660
- https://openalex.org/W4200625534
- https://openalex.org/W4206841857
- https://openalex.org/W4220674801
- https://openalex.org/W4220795411
- https://openalex.org/W4280523394
- https://openalex.org/W4281959329
- https://openalex.org/W4283797451
- https://openalex.org/W4288885804
- https://openalex.org/W4309218771
- https://openalex.org/W4321444323
- https://openalex.org/W4376453456
- https://openalex.org/W4386127054
- https://openalex.org/W4387432453
- https://openalex.org/W80020973