Published January 1, 2022 | Version v1
Publication Open

Al2O3 nanofibers prepared from aluminum Di(sec-butoxide)acetoacetic ester chelate exhibits high surface area and acidity

Creators

  • 1. University of Twente
  • 2. Leibniz Institute for Catalysis
  • 3. National University of the Littoral
  • 4. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química
  • 5. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas
  • 6. Henry Royce Institute
  • 7. University of Manchester
  • 8. University of Limerick

Description

Alumina (Al2O3) is a widely used material for catalysis in the chemical industry. Besides a high specific surface area, acid sites on Al2O3 play a crucial role in the chemical transformation of adsorbed molecules, which ultimately react and desorb from the catalyst. This study introduces a synthetic method based on electrospinning to produce Al2O3 nanofibers (ANFs) with acidity and porosity tuned using different aluminum precursor formulations. After electrospinning and heat treatment, the nanofibers form a non-woven network with macropores (∼4 μm). Nanofibers produced from aluminum di(sec-butoxide)acetoacetic ester chelate (ASB) show the highest total acidity of ca. 0.70 µmol/m2 determined with temperature-programmed desorption of ammonia (NH3-TPD) and BET. The nature of the acid site in ASB ANFs is studied in detail with infrared (IR) spectroscopy. Pyridine is used as a molecular probe for the identification of acid sites in ASB. Pyridine showed the presence of Lewis acid sites prominently. Density-functional theory (DFT) is conducted to understand the desorption kinetics of the adsorbed chemical species, such as ammonia (NH3) on crystalline γ-Al2O3. For our analysis, we focused on a mobile approach for chemisorbed and physisorbed NH3. The computational results are compared with NH3-TPD experiments, ultimately utilized to estimate the desorption energy and kinetic desorption parameters. The experiments are found to pair up with our simulation results. We predict that these non-woven structures will find application as a dispersion medium of metallic particles in catalysis.

⚠️ This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%

Translated Description (Arabic)

الألومينا (Al2O3) هي مادة مستخدمة على نطاق واسع للتحفيز في الصناعة الكيميائية. إلى جانب مساحة سطح محددة عالية، تلعب المواقع الحمضية على Al2O3 دورًا حاسمًا في التحول الكيميائي للجزيئات الممتزة، والتي تتفاعل في النهاية وتمتص من المحفز. تقدم هذه الدراسة طريقة اصطناعية تعتمد على الغزل الكهربائي لإنتاج ألياف Al2O3 النانوية (ANFs) مع ضبط الحموضة والمسامية باستخدام تركيبات سلائف الألومنيوم المختلفة. بعد الغزل الكهربائي والمعالجة الحرارية، تشكل الألياف النانوية شبكة غير منسوجة مع المسام الكبيرة (4 ميكرومتر). تُظهر الألياف النانوية المنتجة من خلابة إستر أسيتو أسيتيك ثنائي الألومنيوم (ثاني أكسيد البوتوكسيد) (ASB) أعلى حموضة إجمالية تبلغ 0.70 ميكرومول/م 2 تقريبًا يتم تحديدها باستخدام الامتزاز المبرمج بدرجة الحرارة للأمونيا (NH3 - TPD) و BET. تتم دراسة طبيعة الموقع الحمضي في ASB ANFs بالتفصيل باستخدام التحليل الطيفي بالأشعة تحت الحمراء (IR). يستخدم البيريدين كمسبار جزيئي لتحديد مواقع الحمض في ASB. أظهر البيريدين وجود مواقع حمض لويس بشكل بارز. يتم إجراء نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) لفهم حركية الامتزاز للأنواع الكيميائية الممتزة، مثل الأمونيا (NH3) على γ - Al2O3 البلورية. بالنسبة لتحليلنا، ركزنا على نهج متنقل لـ NH3 الكيميائي و physisorbed. تتم مقارنة النتائج الحسابية مع تجارب NH3 - TPD، والتي تستخدم في النهاية لتقدير طاقة الامتزاز ومتغيرات الامتزاز الحركي. وُجد أن التجارب تقترن بنتائج المحاكاة الخاصة بنا. نتوقع أن هذه الهياكل غير المنسوجة سوف تجد التطبيق كوسيط تشتت للجسيمات المعدنية في التحفيز.

Translated Description (French)

L'alumine (Al2O3) est un matériau largement utilisé pour la catalyse dans l'industrie chimique. Outre une surface spécifique élevée, les sites acides sur Al2O3 jouent un rôle crucial dans la transformation chimique des molécules adsorbées, qui finissent par réagir et désorber du catalyseur. Cette étude introduit une méthode synthétique basée sur l'électrofilage pour produire des nanofibres d'Al2O3 (ANF) avec une acidité et une porosité ajustées à l'aide de différentes formulations de précurseurs d'aluminium. Après électrofilage et traitement thermique, les nanofibres forment un réseau non tissé avec des macropores (∼4 μm). Les nanofibres produites à partir de chélate d'ester acétoacétique (ASB) de di (sec-butoxyde) d'aluminium présentent l'acidité totale la plus élevée d'environ 0,70 µmol/m2 déterminée avec une désorption d'ammoniac (NH3-TPD) et une BET programmées en température. La nature du site acide dans les Fna ASB est étudiée en détail par spectroscopie infrarouge (IR). La pyridine est utilisée comme sonde moléculaire pour l'identification des sites acides dans l'ASB. La pyridine a montré la présence de sites acides de Lewis de manière proéminente. La théorie de la densité fonctionnelle (DFT) est menée pour comprendre la cinétique de désorption des espèces chimiques adsorbées, telles que l'ammoniac (NH3) sur le γ-Al2O3 cristallin. Pour notre analyse, nous nous sommes concentrés sur une approche mobile pour le NH3 chimisorbé et physisorbé. Les résultats de calcul sont comparés à des expériences NH3-TPD, finalement utilisées pour estimer l'énergie de désorption et les paramètres cinétiques de désorption. Les expériences s'associent à nos résultats de simulation. Nous prévoyons que ces structures non tissées trouveront une application en tant que milieu de dispersion de particules métalliques en catalyse.

Translated Description (Spanish)

La alúmina (Al2O3) es un material ampliamente utilizado para la catálisis en la industria química. Además de una alta área de superficie específica, los sitios ácidos en Al2O3 juegan un papel crucial en la transformación química de las moléculas adsorbidas, que finalmente reaccionan y se desorben del catalizador. Este estudio introduce un método sintético basado en electrohilado para producir nanofibras de Al2O3 (ANF) con acidez y porosidad ajustadas utilizando diferentes formulaciones de precursores de aluminio. Después del electrohilado y el tratamiento térmico, las nanofibras forman una red no tejida con macroporos (~4 μm). Las nanofibras producidas a partir de quelato de éster di(sec-butóxido)acetoacético de aluminio (ASB) muestran la acidez total más alta de aproximadamente 0.70 µmol/m2 determinada con desorción programada por temperatura de amoníaco (NH3-TPD) y BET. La naturaleza del sitio ácido en los ANF de ASB se estudia en detalle con espectroscopía infrarroja (IR). La piridina se utiliza como sonda molecular para la identificación de sitios ácidos en ASB. La piridina mostró la presencia de sitios de ácido de Lewis de manera prominente. La teoría de la densidad funcional (DFT) se lleva a cabo para comprender la cinética de desorción de las especies químicas adsorbidas, como el amoníaco (NH3) en γ-Al2O3 cristalino. Para nuestro análisis, nos centramos en un enfoque móvil para NH3 quimisorbido y fisisorbido. Los resultados computacionales se comparan con los experimentos de NH3-TPD, utilizados en última instancia para estimar los parámetros de energía de desorción y desorción cinética. Se encuentra que los experimentos se emparejan con los resultados de nuestra simulación. Predecimos que estas estructuras no tejidas encontrarán aplicación como medio de dispersión de partículas metálicas en catálisis.

Files

1_s2.0_S0021951721004796_main_1_.pdf.pdf

Files (3.3 MB)

⚠️ Please wait a few minutes before your translated files are ready ⚠️ Note: Some files might be protected thus translations might not work.
Name Size Download all
md5:4220984c9369214a1baafa489635de4a
3.3 MB
Preview Download

Additional details

Additional titles

Translated title (Arabic)
تُظهر ألياف Al2O3 النانوية المُحضرة من الألمنيوم دي(ثاني أكسيد البوتوكسيد) استرات الأسيتو أسيتيك مساحة سطح عالية وحموضة
Translated title (French)
Les nanofibres d'Al2O3 préparées à partir de chélate d'ester acétoacétique de di(sec-butoxyde) d'aluminium présentent une surface et une acidité élevées
Translated title (Spanish)
Las nanofibras de Al2O3 preparadas a partir de quelato de éster di(sec-butóxido)acetoacético de aluminio exhiben una alta área superficial y acidez

Identifiers

Other
https://openalex.org/W3216548594
DOI
10.1016/j.jcat.2021.11.019

Is supplement to
https://openalex.org/W57163192 (Other)
https://openalex.org/W4280597614 (Other)
https://openalex.org/W2952482554 (Other)
https://openalex.org/W2626916165 (Other)
https://openalex.org/W2383190203 (Other)
https://openalex.org/W2327999810 (Other)
https://openalex.org/W2123256818 (Other)
https://openalex.org/W1991022453 (Other)
https://openalex.org/W1989683516 (Other)
https://openalex.org/W1969256641 (Other)

GreSIS Basics Section

Is Global South Knowledge
Yes
Country
Argentina

References

  • https://openalex.org/W1823521176
  • https://openalex.org/W1886002077
  • https://openalex.org/W1966780314
  • https://openalex.org/W1969165734
  • https://openalex.org/W1969358255
  • https://openalex.org/W1970095940
  • https://openalex.org/W1970127494
  • https://openalex.org/W1972605508
  • https://openalex.org/W1973197277
  • https://openalex.org/W1980704616
  • https://openalex.org/W1984154726
  • https://openalex.org/W1989683516
  • https://openalex.org/W1990465911
  • https://openalex.org/W1992290847
  • https://openalex.org/W1996099267
  • https://openalex.org/W1997890527
  • https://openalex.org/W1999300519
  • https://openalex.org/W2000916780
  • https://openalex.org/W2003209258
  • https://openalex.org/W2004541114
  • https://openalex.org/W2005255268
  • https://openalex.org/W2007395042
  • https://openalex.org/W2010193572
  • https://openalex.org/W2010578002
  • https://openalex.org/W2011929438
  • https://openalex.org/W2013089981
  • https://openalex.org/W2018026187
  • https://openalex.org/W2019525126
  • https://openalex.org/W2022729726
  • https://openalex.org/W2023934385
  • https://openalex.org/W2027900166
  • https://openalex.org/W2028586947
  • https://openalex.org/W2028860315
  • https://openalex.org/W2036109497
  • https://openalex.org/W2036147882
  • https://openalex.org/W2038468988
  • https://openalex.org/W2038679275
  • https://openalex.org/W2039844039
  • https://openalex.org/W2040810350
  • https://openalex.org/W2045820361
  • https://openalex.org/W2048637487
  • https://openalex.org/W2048791147
  • https://openalex.org/W2049097767
  • https://openalex.org/W2055363074
  • https://openalex.org/W2055478686
  • https://openalex.org/W2056215811
  • https://openalex.org/W2058331375
  • https://openalex.org/W2058462558
  • https://openalex.org/W2060721767
  • https://openalex.org/W2062045129
  • https://openalex.org/W2062501296
  • https://openalex.org/W2063120384
  • https://openalex.org/W2063168303
  • https://openalex.org/W2068084085
  • https://openalex.org/W2068453639
  • https://openalex.org/W2068513970
  • https://openalex.org/W2075576194
  • https://openalex.org/W2076085552
  • https://openalex.org/W2078112990
  • https://openalex.org/W2078555957
  • https://openalex.org/W2083222334
  • https://openalex.org/W2084311144
  • https://openalex.org/W2084681601
  • https://openalex.org/W2086012302
  • https://openalex.org/W2086120042
  • https://openalex.org/W2093827431
  • https://openalex.org/W2095338225
  • https://openalex.org/W2099521045
  • https://openalex.org/W2107660105
  • https://openalex.org/W2108575423
  • https://openalex.org/W2110719960
  • https://openalex.org/W2124999599
  • https://openalex.org/W2135369050
  • https://openalex.org/W2139388103
  • https://openalex.org/W2144723766
  • https://openalex.org/W2154527125
  • https://openalex.org/W2159375092
  • https://openalex.org/W2159928382
  • https://openalex.org/W2169190654
  • https://openalex.org/W2171393298
  • https://openalex.org/W217961266
  • https://openalex.org/W2186155880
  • https://openalex.org/W2287033868
  • https://openalex.org/W2326180239
  • https://openalex.org/W2327531340
  • https://openalex.org/W2328928309
  • https://openalex.org/W2372973092
  • https://openalex.org/W2493240142
  • https://openalex.org/W2518483489
  • https://openalex.org/W2530754194
  • https://openalex.org/W2596349239
  • https://openalex.org/W2620875607
  • https://openalex.org/W2623210761
  • https://openalex.org/W2625007793
  • https://openalex.org/W264384344
  • https://openalex.org/W2762211238
  • https://openalex.org/W2768242625
  • https://openalex.org/W2891558132
  • https://openalex.org/W2901462877
  • https://openalex.org/W2905407339
  • https://openalex.org/W2921785426
  • https://openalex.org/W2937864525
  • https://openalex.org/W2944088024
  • https://openalex.org/W2949539368
  • https://openalex.org/W2949882056
  • https://openalex.org/W2950142246
  • https://openalex.org/W2950225009
  • https://openalex.org/W2966158778
  • https://openalex.org/W2972820426
  • https://openalex.org/W2989731807
  • https://openalex.org/W2990088931
  • https://openalex.org/W2994788271
  • https://openalex.org/W2999504123
  • https://openalex.org/W3004671032
  • https://openalex.org/W3005783267
  • https://openalex.org/W3006611841
  • https://openalex.org/W3007279759
  • https://openalex.org/W3008118580
  • https://openalex.org/W3035173379
  • https://openalex.org/W3093006064
  • https://openalex.org/W3094585229
  • https://openalex.org/W3109413028
  • https://openalex.org/W312188166
  • https://openalex.org/W3131899025
  • https://openalex.org/W3145625312
  • https://openalex.org/W3158889299
  • https://openalex.org/W4292810496
  • https://openalex.org/W848090613
  • https://openalex.org/W962309817