Published August 6, 2023
| Version v1
Publication
Open
Coordinative Stabilization of Single Bismuth Sites in a Carbon–Nitrogen Matrix to Generate Atom‐Efficient Catalysts for Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia
Creators
- 1. Ningbo Institute of Industrial Technology
- 2. Chinese Academy of Sciences
- 3. Friedrich Schiller University Jena
- 4. University of Oxford
- 5. Uppsala University
- 6. Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie
- 7. Technische Universität Berlin
- 8. Technical University of Darmstadt
- 9. Max Planck Institute of Colloids and Interfaces
- 10. University of Ulm
Description
Electrochemical nitrate reduction to ammonia powered by renewable electricity is not only a promising alternative to the established energy-intense and non-ecofriendly Haber-Bosch reaction for ammonia generation but also a future contributor to the ever-more important denitrification schemes. Nevertheless, this reaction is still impeded by the lack of understanding for the underlying reaction mechanism on the molecular scale which is necessary for the rational design of active, selective, and stable electrocatalysts. Herein, a novel single-site bismuth catalyst (Bi-N-C) for nitrate electroreduction is reported to produce ammonia with maximum Faradaic efficiency of 88.7% and at a high rate of 1.38 mg h-1 mgcat-1 at -0.35 V versus reversible hydrogen electrode (RHE). The active center (described as BiN2 C2 ) is uncovered by detailed structural analysis. Coupled density functional theory calculations are applied to analyze the reaction mechanism and potential rate-limiting steps for nitrate reduction based on the BiN2 C2 model. The findings highlight the importance of model catalysts to utilize the potential of nitrate reduction as a new-generation nitrogen-management technology based on the construction of efficient active sites.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
لا يعد تقليل النترات الكهروكيميائية إلى الأمونيا التي تعمل بالكهرباء المتجددة بديلاً واعدًا لتفاعل هابر بوش القائم المكثف وغير الصديق للبيئة لتوليد الأمونيا فحسب، بل هو أيضًا مساهم مستقبلي في مخططات نزع النتروجين الأكثر أهمية. ومع ذلك، لا يزال هذا التفاعل معوقًا بسبب عدم فهم آلية التفاعل الأساسية على المقياس الجزيئي وهو أمر ضروري للتصميم العقلاني للمحفزات الكهربائية النشطة والانتقائية والمستقرة. هنا، تم الإبلاغ عن أن محفز البزموت أحادي الموقع الجديد (Bi - N - C) للاختزال الكهربائي للنترات ينتج الأمونيا بكفاءة فارادية قصوى تبلغ 88.7 ٪ وبمعدل مرتفع قدره 1.38 مجم h -1 mgcat -1 عند -0.35 فولت مقابل قطب هيدروجين قابل للعكس (RHE). يتم الكشف عن المركز النشط (الموصوف باسم BiN2 C2) من خلال التحليل الهيكلي التفصيلي. يتم تطبيق حسابات نظرية الكثافة الوظيفية المقترنة لتحليل آلية التفاعل وخطوات الحد من المعدل المحتملة لتقليل النترات بناءً على نموذج BiN2 C2. تسلط النتائج الضوء على أهمية المحفزات النموذجية للاستفادة من إمكانات تقليل النترات كتكنولوجيا جديدة لإدارة النيتروجين تعتمد على بناء مواقع نشطة فعالة.Translated Description (French)
La réduction électrochimique des nitrates en ammoniac alimentée par de l'électricité renouvelable est non seulement une alternative prometteuse à la réaction de Haber-Bosch, intensive en énergie et non respectueuse de l'environnement, pour la production d'ammoniac, mais aussi un futur contributeur aux systèmes de dénitrification de plus en plus importants. Néanmoins, cette réaction est toujours entravée par le manque de compréhension du mécanisme réactionnel sous-jacent à l'échelle moléculaire qui est nécessaire à la conception rationnelle d'électrocatalyseurs actifs, sélectifs et stables. Ici, un nouveau catalyseur au bismuth à site unique (Bi-N-C) pour l'électroréduction des nitrates produirait de l'ammoniac avec une efficacité faradique maximale de 88,7 % et à un taux élevé de 1,38 mg h-1 mgcat-1 à -0,35 V par rapport à L'électrode à hydrogène réversible (RHE). Le centre actif (décrit comme BiN2 C2 ) est découvert par une analyse structurelle détaillée. Les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité couplée sont appliqués pour analyser le mécanisme de réaction et les étapes de limitation de la vitesse potentielle pour la réduction des nitrates sur la base du modèle BiN2 C2. Les résultats soulignent l'importance des catalyseurs modèles pour utiliser le potentiel de réduction des nitrates en tant que technologie de gestion de l'azote de nouvelle génération basée sur la construction de sites actifs efficaces.Translated Description (Spanish)
La reducción electroquímica de nitrato a amoníaco alimentado por electricidad renovable no solo es una alternativa prometedora a la reacción Haber-Bosch establecida de energía intensa y no ecológica para la generación de amoníaco, sino que también contribuye en el futuro a los esquemas de desnitrificación cada vez más importantes. Sin embargo, esta reacción aún se ve obstaculizada por la falta de comprensión del mecanismo de reacción subyacente a escala molecular que es necesario para el diseño racional de electrocatalizadores activos, selectivos y estables. En la presente, se informa que un nuevo catalizador de bismuto de sitio único (Bi-N-C) para la electrorreducción de nitrato produce amoníaco con una eficiencia faradaica máxima del 88,7% y a una tasa alta de 1,38 mg h-1 mgcat-1 a -0,35 V frente al electrodo de hidrógeno reversible (RHE). El centro activo (descrito como BiN2 C2 ) se descubre mediante un análisis estructural detallado. Los cálculos de la teoría funcional de densidad acoplada se aplican para analizar el mecanismo de reacción y los posibles pasos limitantes de la velocidad para la reducción de nitratos basados en el modelo BiN2 C2. Los hallazgos resaltan la importancia de los catalizadores modelo para utilizar el potencial de la reducción de nitratos como una tecnología de gestión de nitrógeno de nueva generación basada en la construcción de sitios activos eficientes.Files
advs.202302623.pdf
Files
(16.0 kB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:7da4ea82ec06762c6082fbc036cb3dd1
|
16.0 kB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- التثبيت التنسيقي لمواقع البزموت المفردة في مصفوفة الكربون والنيتروجين لتوليد محفزات فعالة من الذرة لتقليل النترات الكهروكيميائية إلى الأمونيا
- Translated title (French)
- Stabilisation coordonnée de sites uniques de bismuth dans une matrice carbone-azote pour générer des catalyseurs à efficacité atomique pour la réduction électrochimique des nitrates en ammoniac
- Translated title (Spanish)
- Estabilización coordinada de sitios de bismuto individuales en una matriz de carbono-nitrógeno para generar catalizadores eficientes en átomos para la reducción electroquímica de nitrato a amoníaco
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4385615291
- DOI
- 10.1002/advs.202302623
References
- https://openalex.org/W1424407670
- https://openalex.org/W1461868580
- https://openalex.org/W1979187276
- https://openalex.org/W1979729716
- https://openalex.org/W1987490818
- https://openalex.org/W1999918445
- https://openalex.org/W2004108257
- https://openalex.org/W2020023668
- https://openalex.org/W2034633185
- https://openalex.org/W2052871899
- https://openalex.org/W2055010253
- https://openalex.org/W2070758475
- https://openalex.org/W2072155013
- https://openalex.org/W2080589329
- https://openalex.org/W2089686530
- https://openalex.org/W2111661209
- https://openalex.org/W2124305340
- https://openalex.org/W2143535440
- https://openalex.org/W2146323422
- https://openalex.org/W2147592121
- https://openalex.org/W2158376193
- https://openalex.org/W2171111677
- https://openalex.org/W2191304529
- https://openalex.org/W2333284108
- https://openalex.org/W2492459478
- https://openalex.org/W2607231338
- https://openalex.org/W2623081318
- https://openalex.org/W2750629012
- https://openalex.org/W2761329828
- https://openalex.org/W2785307491
- https://openalex.org/W2791263319
- https://openalex.org/W2796031183
- https://openalex.org/W2802791016
- https://openalex.org/W2803724286
- https://openalex.org/W2898766034
- https://openalex.org/W2900400642
- https://openalex.org/W2916946178
- https://openalex.org/W2918930942
- https://openalex.org/W2937378821
- https://openalex.org/W2978740149
- https://openalex.org/W2990194258
- https://openalex.org/W2996203283
- https://openalex.org/W2999342629
- https://openalex.org/W3000183552
- https://openalex.org/W3013265070
- https://openalex.org/W3013426803
- https://openalex.org/W3014910550
- https://openalex.org/W3023638581
- https://openalex.org/W3030589897
- https://openalex.org/W3035089500
- https://openalex.org/W3043525492
- https://openalex.org/W3045039241
- https://openalex.org/W3047630878
- https://openalex.org/W3048466804
- https://openalex.org/W3088238269
- https://openalex.org/W3089344870
- https://openalex.org/W3125613570
- https://openalex.org/W3127009977
- https://openalex.org/W3134446468
- https://openalex.org/W3155571755
- https://openalex.org/W3160702750
- https://openalex.org/W4200179000
- https://openalex.org/W4211200805
- https://openalex.org/W4212847441
- https://openalex.org/W4214861401
- https://openalex.org/W4220995518
- https://openalex.org/W4223468960
- https://openalex.org/W4225015113
- https://openalex.org/W4233466193
- https://openalex.org/W4240376155
- https://openalex.org/W4283764897
- https://openalex.org/W4285407893
- https://openalex.org/W4296162733
- https://openalex.org/W4306406743
- https://openalex.org/W4307428209
- https://openalex.org/W4309243420
- https://openalex.org/W4310699906
- https://openalex.org/W4313123289
- https://openalex.org/W4385615291
- https://openalex.org/W843007777