Published May 8, 2020
| Version v1
Publication
Open
Enhanced Photocatalytic Degradation of the Imidazolinone Herbicide Imazapyr upon UV/Vis Irradiation in the Presence of CaxMnOy-TiO2 Hetero-Nanostructures: Degradation Pathways and Reaction Intermediates
Creators
- 1. University of Ulster
- 2. Universidade da Coruña
Description
The determination of reaction pathways and identification of products of pollutants degradation is central to photocatalytic environmental remediation. This work focuses on the photocatalytic degradation of the herbicide Imazapyr (2-(4-methyl-5-oxo-4-propan-2-yl-1H-imidazol-2-yl) pyridine-3-carboxylic acid) under UV-Vis and visible-only irradiation of aqueous suspensions of CaxMnOy-TiO2, and on the identification of the corresponding degradation pathways and reaction intermediates. CaxMnOy-TiO2 was formed by mixing CaxMnOy and TiO2 by mechanical grinding followed by annealing at 500 °C. A complete structural characterization of CaxMnOy-TiO2 was carried out. The photocatalytic activity of the hetero-nanostructures was determined using phenol and Imazapyr herbicide as model pollutants in a stirred tank reactor under UV-Vis and visible-only irradiation. Using equivalent loadings, CaxMnOy-TiO2 showed a higher rate (10.6 μM·h-1) as compared to unmodified TiO2 (7.4 μM·h-1) for Imazapyr degradation under UV-Vis irradiation. The mineralization rate was 4.07 µM·h-1 for CaxMnOy-TiO2 and 1.21 μM·h-1 for TiO2. In the CaxMnOy-TiO2 system, the concentration of intermediate products reached a maximum at 180 min of irradiation that then decreased to a half in 120 min. For unmodified TiO2, the intermediates continuously increased with irradiation time with no decrease observed in their concentration. The enhanced efficiency of the CaxMnOy-TiO2 for the complete degradation of the Imazapyr and intermediates is attributed to an increased adsorption of polar species on the surface of CaxMnOy. Based on LC-MS, photocatalytic degradation pathways for Imazapyr under UV-Vis irradiation have been proposed. Some photocatalytic degradation was obtained under visible-only irradiation for CaxMnOy-TiO2. Hydroxyl radicals were found to be main reactive oxygen species responsible for the photocatalytic degradation through radical scavenger investigations.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
يعد تحديد مسارات التفاعل وتحديد منتجات تدهور الملوثات أمرًا أساسيًا للمعالجة البيئية التحفيزية الضوئية. يركز هذا العمل على التحلل التحفيزي الضوئي لمبيد الأعشاب Imazapyr (2 -(4 - methyl -5 - oxo -4 - propan -2 - yl -1H - imidazol -2 - yl) pyridine -3 - carboxylic acid) تحت الأشعة فوق البنفسجية والإشعاع المرئي فقط للمعلقات المائية لـ CaxMnOy - TiO2، وعلى تحديد مسارات التحلل المقابلة ومواد التفاعل الوسيطة. تم تشكيل CaxMnOy - TiO2 عن طريق خلط CaxMnOy و TiO2 عن طريق الطحن الميكانيكي متبوعًا بالتلدين عند 500 درجة مئوية. تم إجراء توصيف هيكلي كامل لـ CaxMnOy - TiO2. تم تحديد النشاط التحفيزي الضوئي للبنى النانوية غير المتجانسة باستخدام الفينول ومبيدات الأعشاب Imazapyr كملوثات نموذجية في مفاعل خزان مقلب تحت الأشعة فوق البنفسجية والإشعاع المرئي فقط. باستخدام أحمال مكافئة، أظهر CaxMnOy - TiO2 معدلًا أعلى (10.6 ميكرومتر·h -1) مقارنةً بـ TiO2 غير المعدل (7.4 ميكرومتر·h -1) لتحلل Imazapyr تحت الأشعة فوق البنفسجية. كان معدل التمعدن 4.07 ميكرومتر·ساعة-1 لـ CaxMnOy - TiO2 و 1.21 ميكرومتر·ساعة-1 لـ TiO2. في نظام CaxMnOy - TiO2، وصل تركيز المنتجات الوسيطة إلى 180 دقيقة كحد أقصى من الإشعاع ثم انخفض إلى النصف في 120 دقيقة. بالنسبة لـ TiO2 غير المعدل، زادت المواد الوسيطة باستمرار مع وقت التشعيع مع عدم ملاحظة أي انخفاض في تركيزها. تُعزى الكفاءة المعززة لـ CaxMnOy - TiO2 للتحلل الكامل لـ Imazapyr والمواد الوسيطة إلى زيادة امتزاز الأنواع القطبية على سطح CaxMnOy. بناءً على LC - MS، تم اقتراح مسارات التحلل التحفيزي الضوئي لـ Imazapyr تحت إشعاع الأشعة فوق البنفسجية. تم الحصول على بعض التحلل الضوئي تحت إشعاع مرئي فقط لـ CaxMnOy - TiO2. تم العثور على جذور الهيدروكسيل لتكون أنواع الأكسجين التفاعلية الرئيسية المسؤولة عن تدهور التحفيز الضوئي من خلال تحقيقات كاسحة جذرية.Translated Description (French)
La détermination des voies de réaction et l'identification des produits de dégradation des polluants sont au cœur de la remédiation environnementale photocatalytique. Ce travail se concentre sur la dégradation photocatalytique de l'herbicide Imazapyr (acide 2-(4-méthyl-5-oxo-4-propan-2-yl-1H-imidazol-2-yl) pyridine-3-carboxylique) sous UV-Vis et irradiation visible uniquement de suspensions aqueuses de CaxMnOy-TiO2, et sur l'identification des voies de dégradation et des intermédiaires de réaction correspondants. CaxMnOy-TiO2 a été formé en mélangeant CaxMnOy et TiO2 par broyage mécanique suivi d'un recuit à 500 °C. Une caractérisation structurelle complète de CaxMnOy-TiO2 a été réalisée. L'activité photocatalytique des hétéronanostructures a été déterminée en utilisant le phénol et l'herbicide Imazapyr comme polluants modèles dans un réacteur à cuve agitée sous UV-Vis et irradiation visible seule. En utilisant des charges équivalentes, CaxMnOy-TiO2 a montré un taux plus élevé (10,6 μM·h-1) par rapport au TiO2 non modifié (7,4 μM·h-1) pour la dégradation de l'Imazapyr sous irradiation UV-Vis. Le taux de minéralisation était de 4,07 µM·h-1 pour CaxMnOy-TiO2 et de 1,21 µM·h-1 pour TiO2. Dans le système CaxMnOy-TiO2, la concentration en produits intermédiaires a atteint un maximum à 180 min d'irradiation qui a ensuite diminué de moitié en 120 min. Pour le TiO2 non modifié, les intermédiaires augmentent continuellement avec le temps d'irradiation sans diminution observée de leur concentration. L'efficacité accrue du CaxMnOy-TiO2 pour la dégradation complète de l'Imazapyr et des intermédiaires est attribuée à une adsorption accrue des espèces polaires à la surface du CaxMnOy. Sur la base de la LC-MS, des voies de dégradation photocatalytique de l'imazapyr sous irradiation UV-Vis ont été proposées. Une certaine dégradation photocatalytique a été obtenue sous irradiation visible seule pour CaxMnOy-TiO2. Les radicaux hydroxyles se sont révélés être les principales espèces réactives de l'oxygène responsables de la dégradation photocatalytique grâce à des recherches sur les pièges à radicaux.Translated Description (Spanish)
La determinación de las vías de reacción y la identificación de los productos de degradación de los contaminantes es fundamental para la remediación ambiental fotocatalítica. Este trabajo se centra en la degradación fotocatalítica del herbicida Imazapir (ácido 2-(4-metil-5-oxo-4-propan-2-il-1H-imidazol-2-il) piridin-3-carboxílico) bajo UV-Vis e irradiación solo visible de suspensiones acuosas de CaxMnOy-TiO2, y en la identificación de las vías de degradación y los intermedios de reacción correspondientes. CaxMnOy-TiO2 se formó mezclando CaxMnOy y Tío2 mediante molienda mecánica seguida de recocido a 500 °C. Se realizó una caracterización estructural completa de CaxMnOy-TiO2. La actividad fotocatalítica de las hetero-nanoestructuras se determinó utilizando fenol y herbicida Imazapyr como contaminantes modelo en un reactor de tanque agitado bajo UV-Vis e irradiación solo visible. Usando cargas equivalentes, CaxMnOy-TiO2 mostró una tasa más alta (10.6 μM·h-1) en comparación con TiO2 no modificado (7.4 μM·h-1) para la degradación de Imazapir bajo irradiación UV-Vis. La tasa de mineralización fue de 4.07 µM·h-1 para CaxMnOy-TiO2 y 1.21 μM·h-1 para TiO2. En el sistema CaxMnOy-TiO2, la concentración de productos intermedios alcanzó un máximo a los 180 min de irradiación que luego disminuyó a la mitad en 120 min. Para el Tío2 no modificado, los intermedios aumentaron continuamente con el tiempo de irradiación sin que se observara una disminución en su concentración. La mayor eficiencia del CaxMnOy-TiO2 para la degradación completa del Imazapir y los intermedios se atribuye a una mayor adsorción de especies polares en la superficie de CaxMnOy. Con base en LC-MS, se han propuesto vías de degradación fotocatalítica para Imazapyr bajo irradiación UV-Vis. Se obtuvo cierta degradación fotocatalítica bajo irradiación solo visible para CaxMnOy-TiO2. Se encontró que los radicales hidroxilo eran las principales especies reactivas de oxígeno responsables de la degradación fotocatalítica a través de investigaciones de depuradores de radicales.Files
pdf.pdf
Files
(9.0 MB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:e4553b5a83fe3555b8976f98e754a276
|
9.0 MB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- التحلل الضوئي المحسن لمبيدات الأعشاب إيميدازولينون إيمازابير عند الأشعة فوق البنفسجية/فيس في وجود CaxMnOy - TiO2 Hetero - Nanostructures: مسارات التحلل ومواد التفاعل الوسيطة
- Translated title (French)
- Dégradation photocatalytique améliorée de l'herbicide imidazolinone Imazapyr lors de l'irradiation UV/Vis en présence d'hétéro-nanostructures CaxMnOy-TiO2 : voies de dégradation et intermédiaires de réaction
- Translated title (Spanish)
- Degradación fotocatalítica mejorada del herbicida imidazolinona imazapir tras irradiación UV/Vis en presencia de heteronanoestructuras CaxMnOy-TiO2: vías de degradación e intermedios de reacción
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W3023553433
- DOI
- 10.3390/nano10050896
References
- https://openalex.org/W1976409456
- https://openalex.org/W1979424160
- https://openalex.org/W1979543058
- https://openalex.org/W1980361407
- https://openalex.org/W1981778241
- https://openalex.org/W1983085087
- https://openalex.org/W1983411294
- https://openalex.org/W1989236156
- https://openalex.org/W1993214234
- https://openalex.org/W1995421104
- https://openalex.org/W1996727265
- https://openalex.org/W2003821948
- https://openalex.org/W2011086529
- https://openalex.org/W2027279289
- https://openalex.org/W2027293224
- https://openalex.org/W2036900213
- https://openalex.org/W2037508549
- https://openalex.org/W2038327165
- https://openalex.org/W2067488811
- https://openalex.org/W2069816796
- https://openalex.org/W2079031353
- https://openalex.org/W2082138457
- https://openalex.org/W2082788869
- https://openalex.org/W2083400641
- https://openalex.org/W2091865682
- https://openalex.org/W2110011811
- https://openalex.org/W2125024763
- https://openalex.org/W2167173937
- https://openalex.org/W2316598438
- https://openalex.org/W2318665537
- https://openalex.org/W2329540166
- https://openalex.org/W2399589899
- https://openalex.org/W2517832333
- https://openalex.org/W2580560369
- https://openalex.org/W2587214505
- https://openalex.org/W2593478887
- https://openalex.org/W2606072921
- https://openalex.org/W2745173450
- https://openalex.org/W2762954127
- https://openalex.org/W2773804871
- https://openalex.org/W2791513687
- https://openalex.org/W2898399012
- https://openalex.org/W2902969409
- https://openalex.org/W337000869
- https://openalex.org/W4382134934