Published November 7, 2022
| Version v1
Publication
Open
Boosting CO hydrogenation towards C2+ hydrocarbons over interfacial TiO2−x/Ni catalysts
Creators
- 1. Peking University
- 2. Institute of High Energy Physics
- 3. Chinese Academy of Sciences
- 4. University of Science and Technology of China
- 5. Shanghai Jiao Tong University
Description
Abstract Considerable attention has been drawn to tune the geometric and electronic structure of interfacial catalysts via modulating strong metal-support interactions (SMSI). Herein, we report the construction of a series of TiO 2− x /Ni catalysts, where disordered TiO 2− x overlayers immobilized onto the surface of Ni nanoparticles (~20 nm) are successfully engineered with SMSI effect. The optimal TiO 2− x /Ni catalyst shows a CO conversion of ~19.8% in Fischer – Tropsch synthesis (FTS) process under atmospheric pressure at 220 °C. More importantly, ~64.6% of the product is C 2+ paraffins, which is in sharp contrast to the result of the conventional Ni catalyst with the main product being methane. A combination study of advanced electron microscopy, multiple in-situ spectroscopic characterizations, and density functional theory calculations indicates the presence of Ni δ− /TiO 2− x interfacial sites, which could bind carbon atom strongly, inhibit methane formation and facilitate the C-C chain propagation, lead to the production of C 2+ hydrocarbon on Ni surface.
Translated Descriptions
⚠️
This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%
Translated Description (Arabic)
تم لفت انتباه كبير لضبط البنية الهندسية والإلكترونية للمحفزات البينية من خلال تعديل تفاعلات الدعم المعدني القوية (SMSI). هنا، نبلغ عن بناء سلسلة من محفزات TIO 2- x /Ni، حيث تم تثبيت طبقات TIO 2- x المضطربة على سطح جزيئات Ni النانوية (~20 نانومتر) بنجاح مع تأثير SMSI. يُظهر محفز TiO 2- x /Ni الأمثل تحويلًا لثاني أكسيد الكربون بنسبة 19.8 ٪ تقريبًا في عملية تخليق فيشر – تروبش (FTS) تحت الضغط الجوي عند 220 درجة مئوية. والأهم من ذلك، أن حوالي 64.6 ٪ من المنتج عبارة عن برافينات C 2+، وهو ما يتناقض بشكل حاد مع نتيجة محفز Ni التقليدي مع كون المنتج الرئيسي هو الميثان. تشير الدراسة المركبة للمجهر الإلكتروني المتقدم، والخصائص الطيفية المتعددة في الموقع، وحسابات نظرية الكثافة الوظيفية إلى وجود المواقع البينية Ni δ- /TiO 2- x، والتي يمكن أن تربط ذرة الكربون بقوة، وتمنع تكوين الميثان وتسهل انتشار سلسلة C - C، مما يؤدي إلى إنتاج هيدروكربون C 2+ على سطح Ni.Translated Description (French)
Résumé Une attention considérable a été portée au réglage de la structure géométrique et électronique des catalyseurs interfaciaux via la modulation des fortes interactions métal-support (SMSI). Ici, nous rapportons la construction d'une série de catalyseurs TiO 2− x /Ni, où des couches de TiO 2− x désordonnées immobilisées sur la surface des nanoparticules de Ni (~20 nm) sont conçues avec succès avec effet SMSI. Le catalyseur TiO 2− x /Ni optimal montre une conversion de CO d'environ 19,8 % dans le processus de synthèse Fischer – Tropsch (FTS) sous pression atmosphérique à 220 °C. Plus important encore, ~ 64,6 % du produit est constitué de paraffines en C 2+, ce qui contraste fortement avec le résultat du catalyseur Ni conventionnel, le produit principal étant le méthane. Une étude combinée de la microscopie électronique avancée, de multiples caractérisations spectroscopiques in situ et des calculs de la théorie fonctionnelle de la densité indique la présence de sites interfaciaux Ni δ− /TiO 2− x, qui pourraient lier fortement l'atome de carbone, inhiber la formation de méthane et faciliter la propagation de la chaîne C-C, conduisant à la production d'hydrocarbure C 2+ sur la surface de Ni.Translated Description (Spanish)
Resumen Se ha prestado una atención considerable para ajustar la estructura geométrica y electrónica de los catalizadores interfaciales a través de la modulación de fuertes interacciones metal-soporte (SMSI). En el presente documento, informamos la construcción de una serie de catalizadores de TiO 2− x /Ni, donde las capas superpuestas de TiO 2− x desordenadas inmovilizadas en la superficie de nanopartículas de Ni (~20 nm) se diseñan con éxito con efecto SMSI. El catalizador de Tío 2− x /Ni óptimo muestra una conversión de CO de ~ 19,8% en el proceso de síntesis de Fischer – Tropsch (FTS) a presión atmosférica a 220 °C. Más importante aún, ~ 64.6% del producto son parafinas C 2+, lo que contrasta fuertemente con el resultado del catalizador de Ni convencional, siendo el producto principal el metano. Un estudio combinado de microscopía electrónica avanzada, múltiples caracterizaciones espectroscópicas in situ y cálculos de teoría funcional de densidad indica la presencia de sitios interfaciales de Ni δ-/Tío 2− x, que podrían unirse fuertemente al átomo de carbono, inhibir la formación de metano y facilitar la propagación de la cadena C-C, lo que conduce a la producción de hidrocarburos C 2+ en la superficie de Ni.Files
s41467-022-34463-7.pdf.pdf
Files
(3.3 MB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:011ec02900d5280734e5d0c92c2a1677
|
3.3 MB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- تعزيز هدرجة أول أكسيد الكربون نحو الهيدروكربونات C2 + عبر محفزات TiO2 -x/Ni البينية
- Translated title (French)
- Stimuler l'hydrogénation du CO vers les hydrocarbures C2+ sur les catalyseurs interfaciaux TiO2−x/Ni
- Translated title (Spanish)
- Impulso de la hidrogenación de CO hacia hidrocarburos C2+ sobre catalizadores interfaciales de Tío2−x/Ni
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4308772914
- DOI
- 10.1038/s41467-022-34463-7
References
- https://openalex.org/W1964029633
- https://openalex.org/W1966302653
- https://openalex.org/W1967796261
- https://openalex.org/W1970131395
- https://openalex.org/W1972463846
- https://openalex.org/W1998157539
- https://openalex.org/W2011348299
- https://openalex.org/W2040652615
- https://openalex.org/W2058764170
- https://openalex.org/W2073065588
- https://openalex.org/W2073093167
- https://openalex.org/W2080374105
- https://openalex.org/W2094817259
- https://openalex.org/W2096836455
- https://openalex.org/W2117992990
- https://openalex.org/W2119611880
- https://openalex.org/W2134033524
- https://openalex.org/W2269668199
- https://openalex.org/W2271079307
- https://openalex.org/W2277553443
- https://openalex.org/W2284987419
- https://openalex.org/W2323504704
- https://openalex.org/W2345936754
- https://openalex.org/W2346010416
- https://openalex.org/W2409930061
- https://openalex.org/W2410357802
- https://openalex.org/W2523476675
- https://openalex.org/W2528925652
- https://openalex.org/W2530147287
- https://openalex.org/W2565036453
- https://openalex.org/W2576809031
- https://openalex.org/W2605360297
- https://openalex.org/W2626360167
- https://openalex.org/W2737938918
- https://openalex.org/W2758027722
- https://openalex.org/W2762144611
- https://openalex.org/W2787432070
- https://openalex.org/W2790636298
- https://openalex.org/W2882981770
- https://openalex.org/W2891436153
- https://openalex.org/W2896673180
- https://openalex.org/W2900478834
- https://openalex.org/W2914667597
- https://openalex.org/W2916597385
- https://openalex.org/W2948994301
- https://openalex.org/W2959643213
- https://openalex.org/W2984736004
- https://openalex.org/W2986989986
- https://openalex.org/W2990045385
- https://openalex.org/W2995310322
- https://openalex.org/W2995366431
- https://openalex.org/W3035312597
- https://openalex.org/W3037713700
- https://openalex.org/W3118166060
- https://openalex.org/W3135495448
- https://openalex.org/W3165056593
- https://openalex.org/W3193975927