Published January 24, 2024 | Version v1
Publication Open

Overcoming small-bandgap charge recombination in visible and NIR-light-driven hydrogen evolution by engineering the polymer photocatalyst structure

Creators

  • 1. Al Azhar University
  • 2. United Arab Emirates University
  • 3. National Tsing Hua University
  • 4. National Taiwan University
  • 5. National Chung Hsing University
  • 6. National Sun Yat-sen University
  • 7. Institute of Chemistry, Academia Sinica

Description

Abstract Designing an organic polymer photocatalyst for efficient hydrogen evolution with visible and near-infrared (NIR) light activity is still a major challenge. Unlike the common behavior of gradually increasing the charge recombination while shrinking the bandgap, we present here a series of polymer nanoparticles (Pdots) based on ITIC and BTIC units with different π-linkers between the acceptor-donor-acceptor (A-D-A) repeated moieties of the polymer. These polymers act as an efficient single polymer photocatalyst for H2 evolution under both visible and NIR light, without combining or hybridizing with other materials. Importantly, the difluorothiophene (ThF) π-linker facilitates the charge transfer between acceptors of different repeated moieties (A-D-A-(π-Linker)-A-D-A), leading to the enhancement of charge separation between D and A. As a result, the PITIC-ThF Pdots exhibit superior hydrogen evolution rates of 279 µmol/h and 20.5 µmol/h with visible (>420 nm) and NIR (>780 nm) light irradiation, respectively. Furthermore, PITIC-ThF Pdots exhibit a promising apparent quantum yield (AQY) at 700 nm (4.76%).

⚠️ This is an automatic machine translation with an accuracy of 90-95%

Translated Description (Arabic)

لا يزال تصميم محفز ضوئي من البوليمر العضوي لتطور الهيدروجين بكفاءة مع نشاط الضوء المرئي والأشعة تحت الحمراء القريبة (NIR) يمثل تحديًا كبيرًا. على عكس السلوك الشائع المتمثل في الزيادة التدريجية في إعادة تركيب الشحنة مع تقليص فجوة النطاق الترددي، نقدم هنا سلسلة من جسيمات البوليمر النانوية (Pdots) بناءً على وحدات ITIC و BTIC مع روابط π مختلفة بين مستقبلات المتبرع المتبرع (A - D - A) المتكررة للبوليمر. تعمل هذه البوليمرات كحفاز ضوئي أحادي البوليمر فعال لتطور H2 تحت كل من الضوء المرئي وضوء NIR، دون الجمع أو التهجين مع مواد أخرى. الأهم من ذلك، أن رابط ثنائي فلوروثيوفين (ThF) π يسهل نقل الشحنة بين المستقبلات من الأجزاء المتكررة المختلفة (A - D - A - (π - Linker) - A - D - A)، مما يؤدي إلى تعزيز فصل الشحنة بين D و A. ونتيجة لذلك، تظهر نقاط PITIC - ThF معدلات تطور هيدروجين فائقة تبلغ 279 ميكرومول/ساعة و 20.5 ميكرومول/ساعة مع إشعاع ضوئي مرئي (>420 نانومتر) و NIR (>780 نانومتر)، على التوالي. علاوة على ذلك، تُظهر PITIC - ThF Pdots عائدًا كميًا واضحًا واعدًا (AQY) عند 700 نانومتر (4.76 ٪).

Translated Description (French)

Résumé La conception d'un photocatalyseur polymère organique pour une évolution efficace de l'hydrogène avec une activité lumineuse visible et proche infrarouge (NIR) reste un défi majeur. Contrairement au comportement courant consistant à augmenter progressivement la recombinaison de charge tout en réduisant la bande interdite, nous présentons ici une série de nanoparticules de polymère (Pdots) basées sur des unités ITIC et BTIC avec différents liants π entre les fractions répétées accepteur-donneur-accepteur (A-D-A) du polymère. Ces polymères agissent comme un photocatalyseur monopolymère efficace pour l'évolution du H2 à la fois sous lumière visible et NIR, sans se combiner ou s'hybrider avec d'autres matériaux. Il est important de noter que le difluorothiophène (ThF) π-linker facilite le transfert de charge entre les accepteurs de différentes fractions répétées (A-D-A- (π-Linker) -A-D-A), conduisant à l'amélioration de la séparation de charge entre D et A. En conséquence, les Pdots PITIC-ThF présentent des taux d'évolution d'hydrogène supérieurs de 279 µmol/h et 20,5 µmol/h avec une irradiation lumineuse visible (>420 nm) et NIR (>780 nm), respectivement. De plus, les Pdots PITIC-ThF présentent un rendement quantique apparent (AQY) prometteur à 700 nm (4,76%).

Translated Description (Spanish)

Resumen El diseño de un fotocatalizador de polímero orgánico para una evolución eficiente del hidrógeno con actividad de luz visible e infrarroja cercana (NIR) sigue siendo un gran desafío. A diferencia del comportamiento común de aumentar gradualmente la recombinación de carga mientras se reduce la brecha de banda, presentamos aquí una serie de nanopartículas poliméricas (Pdots) basadas en unidades ITIC y BTIC con diferentes enlazadores π entre los restos repetidos aceptor-donador-aceptor (A-D-A) del polímero. Estos polímeros actúan como un fotocatalizador de polímero único eficiente para la evolución de H2 bajo luz visible y NIR, sin combinarse o hibridarse con otros materiales. Es importante destacar que el difluorotiofeno (ThF) π-enlazador facilita la transferencia de carga entre aceptores de diferentes restos repetidos (A-D-A- (π-enlazador) -A-D-A), lo que conduce a la mejora de la separación de carga entre D y A. Como resultado, los Punto PITIC-ThF exhiben tasas de evolución de hidrógeno superiores de 279 µmol/h y 20.5 µmol/h con irradiación de luz visible (>420 nm) y NIR (>780 nm), respectivamente. Además, los Pdots PITIC-ThF exhiben un prometedor rendimiento cuántico aparente (AQY) a 700 nm (4,76%).

Files

s41467-024-45085-6.pdf.pdf

Files (3.1 MB)

⚠️ Please wait a few minutes before your translated files are ready ⚠️ Note: Some files might be protected thus translations might not work.
Name Size Download all
md5:08da9bff6e1996d0d4702dba9d8fa041
3.1 MB
Preview Download

Additional details

Additional titles

Translated title (Arabic)
التغلب على إعادة تركيب الشحنة ذات النطاق الترددي الصغير في تطور الهيدروجين المرئي والمدفوع بالضوء NIR من خلال هندسة بنية المحفز الضوئي البوليمر
Translated title (French)
Surmonter la recombinaison de charge à faible bande interdite dans l'évolution de l'hydrogène visible et induite par la lumière NIR en concevant la structure du photocatalyseur polymère
Translated title (Spanish)
Superación de la recombinación de carga de banda prohibida pequeña en la evolución del hidrógeno visible e impulsada por la luz NIR mediante la ingeniería de la estructura del fotocatalizador polimérico

Identifiers

Other
https://openalex.org/W4391164563
DOI
10.1038/s41467-024-45085-6

Is supplement to
https://openalex.org/W4247375799 (Other)
https://openalex.org/W3144105522 (Other)
https://openalex.org/W2372005294 (Other)
https://openalex.org/W2116772258 (Other)
https://openalex.org/W2080971378 (Other)
https://openalex.org/W2075996317 (Other)
https://openalex.org/W2073620476 (Other)
https://openalex.org/W2065110017 (Other)
https://openalex.org/W2048490996 (Other)
https://openalex.org/W2027377285 (Other)

GreSIS Basics Section

Is Global South Knowledge
Yes
Country
Egypt

References

  • https://openalex.org/W1987145056
  • https://openalex.org/W2043885009
  • https://openalex.org/W2044199921
  • https://openalex.org/W2082019533
  • https://openalex.org/W2412358867
  • https://openalex.org/W2515163590
  • https://openalex.org/W2614703392
  • https://openalex.org/W2752901269
  • https://openalex.org/W2768408504
  • https://openalex.org/W2784506527
  • https://openalex.org/W2789787743
  • https://openalex.org/W2792783390
  • https://openalex.org/W2883265300
  • https://openalex.org/W2889392597
  • https://openalex.org/W2893441209
  • https://openalex.org/W2901001562
  • https://openalex.org/W2909990379
  • https://openalex.org/W2921019575
  • https://openalex.org/W2923938903
  • https://openalex.org/W2944219262
  • https://openalex.org/W2970361527
  • https://openalex.org/W2972939183
  • https://openalex.org/W2975037579
  • https://openalex.org/W3003624551
  • https://openalex.org/W3020428824
  • https://openalex.org/W3023581104
  • https://openalex.org/W3026781808
  • https://openalex.org/W3028487631
  • https://openalex.org/W3037804044
  • https://openalex.org/W3044424979
  • https://openalex.org/W3092327802
  • https://openalex.org/W3093496503
  • https://openalex.org/W3096894297
  • https://openalex.org/W3126174173
  • https://openalex.org/W3136429772
  • https://openalex.org/W3153116091
  • https://openalex.org/W3164118286
  • https://openalex.org/W3184553831
  • https://openalex.org/W3187349512
  • https://openalex.org/W3191457805
  • https://openalex.org/W3213341243
  • https://openalex.org/W4210692320
  • https://openalex.org/W4220664998
  • https://openalex.org/W4221040261
  • https://openalex.org/W4224981143
  • https://openalex.org/W4226054337
  • https://openalex.org/W4226181544
  • https://openalex.org/W4229013424
  • https://openalex.org/W4288072185