Investigation of New Particle Formation mechanisms and aerosol processes at the Marambio Station, Antarctic Peninsula
Creators
- 1. University of Helsinki
- 2. Paul Scherrer Institute
- 3. École Polytechnique Fédérale de Lausanne
- 4. Finnish Meteorological Institute
- 5. National Meteorological Service
- 6. Aerodyne Research
- 7. Cyprus Institute
Description
Abstract. Understanding chemical processes leading to the formation of atmospheric aerosol particles is crucial to improve our capabilities in predicting the future climate. However, those mechanisms are still inadequately characterized, especially in polar regions, which are typically representative of the pre-industrial era in climate models. In this study, we report observations of neutral and charged aerosol precursor molecules and chemical clusters composition (qualitatively and quantitatively), as well as air ions and aerosol particle number concentrations and size distributions from the Marambio research station (64°15'S–56°38'W), located North of the Antarctic Peninsula. We conducted measurements during the austral summer, between 15 January and 25 February 2018. The scope of this study is to characterize New Particle Formation (NPF) event parameters and connect our observations of gas phase compounds with the formation of secondary aerosols to resolve the nucleation mechanisms at the molecular scale. NPF occurred on 40% of measurement days (i.e., 13 NPF events were recorded during 35 days). All NPF events were observed during sunny days (i.e., sufficient radiation), mostly with above freezing temperatures and low relative humidity (RH < 80 %). The averaged formation rate for 3 nm particles (J3) was 0.686 cm−3 s−1 and the average particle growth rate (GR 3.8–12 nm) was 4.2 nm h−1. Analysis of neutral aerosol precursor molecules showed measurable concentrations of iodic acid (IA), sulfuric acid (SA) and methane sulfonic acid (MSA) throughout the entire measurement period with average concentrations of 5.17 × 105, 1.18 × 106, 2.06 × 105 molecules cm−3, respectively. MSA and SA concentrations significantly increased during NPF events. We highlight SA as a key contributor to NPF processes, while IA and MSA would likely only contribute to particle growth. Mechanistically, anion clusters of dimethylamine (DMA)-bisulfate (2SA) as well as numerous ammonium-(bi)sulfate clusters were identified, with the latter at mass-to-charge ratios (m/z) larger than 1000 Th. All of which suggests elevated concentration of both ammonia and amines in the atmosphere. Those species are likely contributing to NPF events since SA alone is not sufficient to explain observed nucleation rates. Here, we provide evidence of the marine origin of the measured chemical precursors and discuss their potential contribution to the aerosol phase. Our observations highlight the importance of the Antarctic Ocean, water, and ice ecosystems interacting with the land-fauna – the plausible sources of the principal precursor molecules hereby investigated – for secondary aerosol formation.
Translated Descriptions
Translated Description (Arabic)
الخلاصة: إن فهم العمليات الكيميائية التي تؤدي إلى تكوين جزيئات الهباء الجوي في الغلاف الجوي أمر بالغ الأهمية لتحسين قدراتنا على التنبؤ بالمناخ المستقبلي. ومع ذلك، لا تزال هذه الآليات غير مميزة بشكل كافٍ، خاصة في المناطق القطبية، والتي تمثل عادة عصر ما قبل الصناعة في النماذج المناخية. في هذه الدراسة، نبلغ عن ملاحظات لجزيئات سلائف الهباء الجوي المحايدة والمشحونة وتكوين المجموعات الكيميائية (نوعيًا وكميًا)، بالإضافة إلى أيونات الهواء وتركيزات عدد جسيمات الهباء الجوي وتوزيعات الحجم من محطة أبحاث مارامبيو (64°15'S -56°38'W)، الواقعة شمال شبه الجزيرة القطبية الجنوبية. أجرينا قياسات خلال الصيف الأسترالي، بين 15 يناير و 25 فبراير 2018. يتمثل نطاق هذه الدراسة في توصيف معلمات حدث تكوين الجسيمات الجديدة (NPF) وربط ملاحظاتنا لمركبات طور الغاز بتكوين الهباء الجوي الثانوي لحل آليات النواة على النطاق الجزيئي. حدث NPF في 40 ٪ من أيام القياس (على سبيل المثال، تم تسجيل 13 حدث NPF خلال 35 يومًا). لوحظت جميع أحداث NPF خلال الأيام المشمسة (أي إشعاع كافٍ)، ومعظمها مع درجات حرارة أعلى من التجمد ورطوبة نسبية منخفضة (RH < 80 ٪). كان متوسط معدل تكوين الجسيمات 3 نانومتر (J3) 0.686 سم−3 ثانية−1 ومتوسط معدل نمو الجسيمات (GR 3.8-12 نانومتر) كان 4.2 نانومتر ساعة−1. أظهر تحليل جزيئات سلائف الهباء الجوي المحايدة تركيزات قابلة للقياس من حمض اليوديك (IA) وحمض الكبريتيك (SA) وحمض سلفونيك الميثان (MSA) طوال فترة القياس بأكملها بمتوسط تركيزات 5.17 × 105، 1.18 × 106، 2.06 × 105 جزيئات سم−3، على التوالي. زادت تركيزات MSA و SA بشكل كبير خلال أحداث NPF. نسلط الضوء على SA كمساهم رئيسي في عمليات NPF، في حين أن IA و MSA من المرجح أن تساهم فقط في نمو الجسيمات. من الناحية الميكانيكية، تم تحديد مجموعات الأنيون من ثنائي ميثيل أمين (DMA )- ثنائي كبريتات (2SA) بالإضافة إلى العديد من مجموعات كبريتات الأمونيوم (ثنائية)، مع تحديد الأخير بنسب الكتلة إلى الشحنة (m/z) أكبر من 1000 Th. كل ذلك يشير إلى تركيز مرتفع لكل من الأمونيا والأمينات في الغلاف الجوي. من المحتمل أن تساهم هذه الأنواع في أحداث NPF لأن SA وحدها ليست كافية لشرح معدلات النواة المرصودة. هنا، نقدم دليلاً على الأصل البحري للسلائف الكيميائية المقاسة ونناقش مساهمتها المحتملة في مرحلة الهباء الجوي. تسلط ملاحظاتنا الضوء على أهمية تفاعل النظم الإيكولوجية للمحيط المتجمد الجنوبي والمياه والجليد مع الحيوانات البرية – المصادر المعقولة لجزيئات السلائف الرئيسية التي تم التحقيق فيها بموجب هذا – لتشكيل الهباء الجوي الثانوي.Translated Description (French)
Résumé. La compréhension des processus chimiques conduisant à la formation de particules d'aérosols atmosphériques est cruciale pour améliorer nos capacités à prédire le climat futur. Cependant, ces mécanismes sont encore insuffisamment caractérisés, en particulier dans les régions polaires, qui sont généralement représentatives de l'ère préindustrielle dans les modèles climatiques. Dans cette étude, nous rapportons des observations de molécules précurseurs d'aérosols neutres et chargées et de la composition des amas chimiques (qualitativement et quantitativement), ainsi que des concentrations en ions atmosphériques et en nombre de particules d'aérosols et des distributions de taille de la station de recherche Marambio (64°15'S–56°38'O), située au nord de la péninsule antarctique. Nous avons effectué des mesures pendant l'été austral, entre le 15 janvier et le 25 février 2018. Le but de cette étude est de caractériser les paramètres des événements de formation de nouvelles particules (NPF) et de relier nos observations de composés en phase gazeuse à la formation d'aérosols secondaires pour résoudre les mécanismes de nucléation à l'échelle moléculaire. La FPN s'est produite pendant 40 % des jours de mesure (c'est-à-dire que 13 événements de FPN ont été enregistrés pendant 35 jours). Tous les événements de FPN ont été observés pendant les journées ensoleillées (c.-à-d. un rayonnement suffisant), principalement avec des températures supérieures au point de congélation et une faible humidité relative (HR < 80 %). Le taux de formation moyen pour les particules de 3 nm (J3) était de 0,686 cm−3 s−1 et le taux de croissance moyen des particules (GR 3,8-12 nm) était de 4,2 nm h−1. L'analyse des molécules précurseurs d'aérosols neutres a montré des concentrations mesurables d'acide iodique (IA), d'acide sulfurique (SA) et d'acide méthane sulfonique (MSA) tout au long de la période de mesure avec des concentrations moyennes de 5,17 × 105, 1,18 × 106, 2,06 × 105 molécules cm−3, respectivement. Les concentrations de MSA et de SA ont considérablement augmenté pendant les événements NPF. Nous soulignons que l'AS est un contributeur clé aux processus de la FPN, tandis que l'AI et l'ASM ne contribueraient probablement qu'à la croissance des particules. Mécaniquement, des amas d'anions de diméthylamine (DMA)-bisulfate (2SA) ainsi que de nombreux amas d'ammonium- (bi)sulfate ont été identifiés, ces derniers à des rapports masse/charge (m/z) supérieurs à 1000 Th. Tout cela suggère une concentration élevée d'ammoniac et d'amines dans l'atmosphère. Ces espèces contribuent probablement aux événements NPF puisque l'AS seule n'est pas suffisante pour expliquer les taux de nucléation observés. Ici, nous fournissons des preuves de l'origine marine des précurseurs chimiques mesurés et discutons de leur contribution potentielle à la phase d'aérosol. Nos observations soulignent l'importance de l'interaction des écosystèmes de l'océan Antarctique, de l'eau et de la glace avec la faune terrestre – les sources plausibles des principales molécules précurseurs étudiées ici – pour la formation d'aérosols secondaires.Translated Description (Spanish)
Resumen. Comprender los procesos químicos que conducen a la formación de partículas de aerosoles atmosféricos es crucial para mejorar nuestras capacidades de predicción del clima futuro. Sin embargo, esos mecanismos aún se caracterizan de manera inadecuada, especialmente en las regiones polares, que suelen ser representativas de la era preindustrial en los modelos climáticos. En este estudio, informamos las observaciones de moléculas precursoras de aerosol neutras y cargadas y la composición de grupos químicos (cualitativa y cuantitativamente), así como las concentraciones de iones en el aire y el número de partículas de aerosol y las distribuciones de tamaño de la estación de investigación Marambio (64°15'S–56°38'O), ubicada al norte de la Península Antártica. Realizamos mediciones durante el verano austral, entre el 15 de enero y el 25 de febrero de 2018. El alcance de este estudio es caracterizar los parámetros de eventos de formación de nuevas partículas (NPF) y conectar nuestras observaciones de compuestos en fase gaseosa con la formación de aerosoles secundarios para resolver los mecanismos de nucleación a escala molecular. La NPF ocurrió en el 40% de los días de medición (es decir, se registraron 13 eventos de NPF durante 35 días). Todos los eventos de NPF se observaron durante los días soleados (es decir, radiación suficiente), principalmente con temperaturas superiores a la congelación y baja humedad relativa (HR < 80 %). La tasa de formación promedio para partículas de 3 nm (J3) fue de 0.686 cm−3 s−1 y la tasa de crecimiento promedio de partículas (GR 3.8–12 nm) fue de 4.2 nm h−1. El análisis de las moléculas precursoras de aerosol neutras mostró concentraciones medibles de ácido yódico (IA), ácido sulfúrico (SA) y ácido metanosulfónico (MSA) a lo largo de todo el período de medición con concentraciones promedio de 5.17 × 105, 1.18 × 106, 2.06 × 105 moléculas cm−3, respectivamente. Las concentraciones de MSA y SA aumentaron significativamente durante los eventos de NPF. Destacamos a SA como un contribuyente clave a los procesos de NPF, mientras que IA y MSA probablemente solo contribuirían al crecimiento de partículas. Mecánicamente, se identificaron grupos aniónicos de dimetilamina (DMA) -bisulfato (2SA), así como numerosos grupos de amonio-(bi)sulfato, con este último en relaciones masa-carga (m/z) mayores que 1000 Th. Todo lo cual sugiere una concentración elevada de amoníaco y aminas en la atmósfera. Es probable que esas especies contribuyan a los eventos de NPF, ya que la SA por sí sola no es suficiente para explicar las tasas de nucleación observadas. Aquí, proporcionamos evidencia del origen marino de los precursores químicos medidos y discutimos su posible contribución a la fase de aerosol. Nuestras observaciones resaltan la importancia de los ecosistemas del Océano Antártico, el agua y el hielo que interactúan con la fauna terrestre, las fuentes plausibles de las principales moléculas precursoras investigadas por la presente, para la formación de aerosoles secundarios.Files
acp-22-8417-2022.pdf.pdf
Files
(7.9 MB)
| Name | Size | Download all |
|---|---|---|
|
md5:f413a86fa5f91aa359fc18497dad3b71
|
7.9 MB | Preview Download |
Additional details
Additional titles
- Translated title (Arabic)
- التحقيق في آليات تكوين الجسيمات الجديدة وعمليات الهباء الجوي في محطة مارامبيو، شبه جزيرة أنتاركتيكا
- Translated title (French)
- Étude des nouveaux mécanismes de formation de particules et des processus d'aérosol à la station de Marambio, dans la péninsule Antarctique
- Translated title (Spanish)
- Investigación de mecanismos de Formación de Nuevas Partículas y procesos de aerosoles en la Estación Marambio, Península Antártica
Identifiers
- Other
- https://openalex.org/W4206246993
- DOI
- 10.5194/acp-2021-1063